建筑设计英文文献及翻译
模型混凝土与膨润土屏障的相互作用
摘要:在地球化学条件下,对混凝土膨润土界面进行了研究,预期用来作为高放射性废物库。来源于混凝土的碱性条件将会改变矿物的PH值和膨润土阳离子交换性能。被动运输地球化学模型CrunchFlow是用来模拟水泥砂浆接触压实膨润土柱实验,该实验在实验室内进行需要一年,保持在25℃和120℃。热力学数据和所涉及的矿物成分和性能已选定,在必要时要进行调整。与以前的工作相比,最重要的改进是一个数据库包含蒙脱土的扩大公式,该数据库适用于FEBEX膨润土组成的实验测定。这使得可以配合与这种矿物相进行具体的阳离子交换。动力学速率变化规律已选定,并对温度进行评估,来预测系统在长期时间(105年)内的性能。结果预测随着时间和温度的不同分布,膨润土将以氢氧化物、沸石类、次生粘土矿物和水泥水化物阶段沉淀。在建模边界条件下,在长的时间量程内,使预测的结果发生改变没有很大的意义。预期膨润土屏障中重大的矿物学改变扩大,是为了离开混凝土界面几厘米,离开膨润土也不能改变它的屏障功能。
关键词:膨润土 碱性羽流 反应交通建模 CrunchFlow 蒙脱土 混凝土
1、 绪论
许多国家认为深高放射性废物的地质处理,要凭借多重屏障系统,以确保废物能够隔离105-106年。几个设计包括大量的混凝土(作为支撑和缓冲区)和一个粘土基础工程屏障系统(ESB等,由压实膨润土制造)该系统聚集在粘土岩或结晶基地岩石上。毕业论文http://www.youerw.com
从废物罐中发射的热脉冲峰值用临时表面的贮藏量(50-100年)还原。当前大多数仓库的设计限制罐膨润土界面的预期最高温度为100℃(比利亚尔,等,2006)。数百年后热脉冲衰减,很久之前,罐腐蚀而预期放射性核种被释放。典型尺寸为罐直径为0.90米,和膨润土包装的径向厚度为0.75米(ENRESA,1997年)。
来源于波兰特水泥的混凝土孔隙水具有高碱性(超碱性条件下,PH13),并且能够与膨润土屏障发生反应并改变膨润土屏障(奎瓦斯,等人,2002年;拉米雷斯等人,2002;萨文奇等人,2002年)。这些早期的混凝土孔隙水由K+(0.2-0.5M),Na+(0.05-0.2M)和OH-(0.3-0.7M)组成,这些离子将有扩散传送,如果这种材料在不饱和的条件下布设,还和能受到膨润土吸力的平流作用下传送。两个主要阶段在混凝土改变的过程中可以辨认出来,混凝土改变要归因于浸出孔隙水与外部空隙水的相互作用。
一个早期的超碱性和相对短期阶段的特点是溶解的碱金属氢氧化物的初始PH值将控制在13-14的范围内。在这个阶段,膨润土改变的特点是分解。钠和钾沸石(例如,方沸石)分解出对混凝土有用的钠离子和钾离子(可用性功能,鲍尔和范德文德,1999年;韦吉尔代拉等,2000年;拉米雷斯等人,2005年)。
在第二碱性长期阶段,该系统缓冲是由羟钙石(氢氧化钙)溶解在pH至温度为25℃(瑞德等人,2001年;萨文奇等人,2002年,高雪等人,2004年)。
钙离子是水泥砂浆浸出液的主要阳离子种类。在这种情况下,假定沸石代替水泥阶段,如硅酸钙水合物(C-S-H),这种物质在蚀变的膨润土地区。
其他学者(伯纳,1992年;泰勒,1997年)包括第三阶段,当羟钙石上的缓冲能力殆尽时,pH值下降到低于12.5。在这个阶段,C-S-H的不一致无耻悲鄙下流的网.学,网总是抄优|文,论-文.网 他混凝土阶段确定的pH的缓冲能力来源于混凝土的边缘。
运输建模这一领域的研究已经对膨润土泥岩屏障碱性羽的影响进行了未来数百年至数千年的预测(德文特等人,2001年;萨文奇等人,2002年;德文特等人,2004年;特拉伯等人,2004年;所来而托里霍等人,2005年;特拉伯及麻德,2008年)。然而,我们仍缺乏良好特性的实验室,用来测试、修改和扩大目前的热力学和动力学数据库,用来预测改变的反应,包括砂浆和粘土基础屏障的改变。
在这项工作中,利用地球化学代码CrunchFlow(斯蒂菲尔,2006)进行了模拟仿真实验,首先,实验室模拟运输单元格的碱性溶液(氢氧化钠0.25M)在被迫通过水泥砂浆圆盘和压实膨润土柱。实验结果(弗纳德等人,2006)证明了在建模研究中生成的次生矿物的实质。其次,一旦对动力学条件进行了评价,由岩石、混凝土、膨润土组成的系统进行长期的建模实验,相当于105年的演变。
2、实验结果的总结
渗流细胞实验,用氢氧化钠超碱性溶液0.25M(pH值为13.4),它模仿了沥滤了的水泥早期阶段的孔隙溶液。这种溶液被注入水泥砂浆压实膨润土柱中。采用高为0.7厘米,直径为5.5厘米的CEM-I普通波兰特水泥圆柱。这种水泥提供了一个氢氧化钙受控的系统,如果混凝土膨润土反应导致pH明显下降,它将会溶解。膨润土柱单轴压缩至1.4克每立方厘米,尺寸为2.2厘米高和7.0厘米的直径。实验期间,每月测试一次溢出水的组成成分,测试时间长达一年。一个月和优个月的实验也进行着,来测试中间阶段的特征(费尔南德斯等人,2006年,详细说明了这一点)。该实验在25到120℃也获得了温度功能的转变程度。
在高温(120℃)下,在地球化学演化的条件下,基于一出水成分的变化,系统的三个阶段可以分辨出来。第一阶段(1-2月)的特征是膨润土中的可溶性盐类浸出。在反应的头几个星期,溢出水中氯化物测量与初始浓度相比大幅度下降。在硫酸盐的条件下,取溢出水中样品进行测量分析,由于水泥砂浆中硫酸盐的分解导致测量值逐渐减少(对硫酸钙矾石和任何残余石膏及硬石膏)。第二阶段(2-6个月)受控于次生矿物的溶解与沉淀,与pH值逐渐从8增加到12有关,这要归因于C-S-H凝胶(钙四水合物)与蒙脱石的反应(奎瓦斯等人,2006)。
第二阶段的结果是为蒙脱石解散创造流体运移的优先途径。同时,一些粘土聚集体附在水泥化合物表面,在水泥砂浆与膨润土界面处。这些涂料块的孔隙度属中等规模,由此产生的外部表面积急剧减少。在第三阶段(6-12个月),一旦粘土聚集体被密封,碱性溶液能够流过这些途径,与最初的粘土相互作用,这与pH值增加到12.5有关,而且渗透系数是开始时120℃(5.57±1.53×10-13m.s-1)时测量的两倍。
高温下获得的主要矿物转变是沸石类的形成(方沸石的形成可以通过X射线衍射和扫描电镜量化观察),在离界面第一毫米的地方,雪硅钙石的低Ca/Si比C-S-H晶体的沉淀。C-S-H结晶的程度随着离界面的距离增加而减少。毕业论文http://www.youerw.com
在低温(25℃)时,渗透系数随时间下降。这也降低了蚀变带的厚度。在25℃时,C-S-H凝胶的结晶和水镁石在水泥砂浆和粘土接触的地方堵住孔隙以防止溶液进入膨润土中。利用X射线衍射没有发现新的矿物的矿物学量化,但同一类型的阶段,在120℃时利用扫描电子显微镜可以观察到。C-S-H凝胶不结晶,而且展示了从纤文到含丰富钙涂料的不同形态。C-S-H凝胶的形态是在实验中采用的温度函数。
这些实验的详细描述可以在费尔南德斯等人的描述中找到。膨润土中观察到的矿物转化,它的温度、pH值,改变厚度,如表一所示。
3、建模工具及其基本假设
地球化学反应运输代码CrunchFlow(斯蒂费尔,2006年),该GIMRT/OS3D代码(斯蒂费尔和薮崎,1996年;斯蒂费尔,2001年)被用来更新版本,在25℃和120℃进行模拟实验。该代码包含了矿物溶解/结晶的动力学处理。
运输被认为只在一定范围内,因为压力条件和系统设计保持优先选择柱的方向流动。平流、扩散和分散传输机制时都考虑到了。包括阳离子交换性能,和实验观察到的次生矿物在允许范围内进行矿物转变。柱中运输的概念设计如图一所示。
必须做出一些假设,归因于代码的限制和运输和化学参数的不确定性,例如扩散系数,孔隙度、高温下矿物稳定性(C-S-无耻悲鄙下流的网.学,网总是抄优|文,论-文.网 化(见讨论)。
由于这些原因,通过建模工具所得的结果,必须在这一背景下,考虑几个案例,运用不同的反应模型。这将有助于评估模型的可靠性,通过与实验结果相比较。
4、热力学与动力学的数据库
FEBEX-蒙脱土,也被称为“La Serrata”膨润土(卡巴雷若罗卓荆,2005年出版)被插入到数据库作为一种矿物阶段。1505