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羧基改性介孔硅基吸附剂的制备及其对水体中Hg(II)的吸附性能的研究(2)

时间:2022-01-19 22:05来源:毕业论文
1。2 介孔吸附材料的研究动态 1。3 SBA-15的合成与化学改性 SBA-15也是属于介孔吸附剂,对它的探索比较成熟。赵东元[5]等在一九九八年第一次将P123作为模板

1。2  介孔吸附材料的研究动态

1。3  SBA-15的合成与化学改性

SBA-15也是属于介孔吸附剂,对它的探索比较成熟。赵东元[5]等在一九九八年第一次将P123作为模板剂,置于一定温度下的酸性介质搅拌,然后晶化、煅烧合成SBA-15,其孔径可以在五到五十纳米调控,并且孔壁比较厚,因此这类原料水热稳定性更高,在很多地方有很大的使用空间。对于它的合成和研究成为了近年来备受关注的话题之一、可以预见的是,随着对SBA-15的研究的不断深入,这项结果一定会在较多领域的应用方面有新的突破。

目前,主流合成SBA-15的方法是参考文献[17,18]的方法制定的。

SBA-15有很多缺点,比如说化学反应活性不高、吸附重金属离子的选择性低、交换离子的能力较小、酸含量及强度低、而且还不能催化氧化反应,这些缺点在很大程度上缩小了它的使用空间。所以我们现在主要研究的是:通过化学改性来改变它们的性质,实现介孔分子筛SBA-15的潜在应用价值。

介孔材料的化学改性分为修饰骨架,还有功能化孔径外壁。SBA-15表面的表面硅羟基浓度很高[19]:孪式的、孤立的硅羟基、和氢键结合的硅羟基,其中前面两个都有很高的活性,后者则没有,但是它遇热能够成为自由的硅羟基。对SBA-15进行各种不同的修饰和功能化,从而更好地运用到实际应用中。

1。4  对吸附剂吸附效果研究的进展

吸附法是去除很多污染离子的十分有用的办法。功能化的介孔吸附剂对污水中污染离子的处理效果主要与污染物的类别、一开始的浓度和它本身特性等内在条件,以及溶液的pH、反应时间、温度等外在条件有关。

Yang等[20,21]发现氨基功能化的介孔SiO2在pH为5~6时,这种介孔材料吸附重金属离子的效果最好,并且循环再生性能很强,经过8次循环再生后,对初始浓度为0。5mmol L-1的Cu2+来说,仍能去除90%以上。Xue等[22,23]同时发现其他污染离子在一定程度上能够改变这种吸附剂吸附Cu2+的结果:而且每个阴离子对这种介孔吸附剂吸附Cu2+的去除率都是不相同的,结果为:CL->SO42->OAc->NO3-;经过七次循环,这种介孔吸附剂对Cu2+仍有很好的吸附性能。

M。 Mureseanu等[24]提出氨基功能化的介孔吸附剂对水体中污染离子的去除率为:Cu2+》Ni2+>CO2+>Zn2+,此种介孔材料具有很好的再生性能。M。 Algara等[25]提出氨基功能化MCM-41对Cu2+的去除率较高。B。Lee等[26]提出巯基功能化的介孔SiO2能够很好地去除Cu2。Jiang等[27]用EDTA对介孔SiO2进行了表面的化学改性,并用改性后的SiO2去除污染物Cu2+。J。 Aguado等[28]研究发现:在25摄氏度时,氨基功能化的介孔SiO2对几种常见的水体中的污染离子的去除率为:Pb》Cd》Zn>Cu>Ni。当pH为7时,其对Cr、Ni、Fe、Mn、和Pb的吸附量最大。

Feyxell[29]首先提出了介孔SiO2孔道外部自组装巯基单分子层对Hg2+的去除效果。采用介孔SiO2和三巯基丙基硅烷共价键合,产生巯基表面覆盖率为百分之十到百分之七十六、可去除溶液中污染离子的FMMS。对污染水体进行处理后,污染离子浓度明显降低到法定范围内。Zhang[30]等制备的介孔复合材料对Hg2+有较高的去除率,是巯基化介孔材料的二到三倍。Liu等[31]制备的胺基功能化的SBA-15能优先吸附Cu2+, Cr3+,Zn2+。Kang等[32]对咪唑和硫醇功能化的SBA-15进行了研究,在含有大量Cu2+,Ni2+,Cd2+离子的水体中依然能够选择性的吸附Pd2+和Pt2+。

1。5  本论文研究的内容

本研究以SBA-15为主要原料,根据有序介孔硅基材料的很多优点进行实验,制备去除效率特别高的新型介孔吸附剂;以汞污染废水为处理对象,探讨了一些问题;以新的视角发展新的循环使用技术处理重金属废水具有重要的实践意义。提出一种新的EDTA的改性方法,以SOCl2作为羧基的活化剂,确保每分子EDTA只有一个羧基酰氯化,以提高吸附重金属离子的羧基数目,改性后的EDTA和NH2-SBA-15的氨基反应,将EDTA螯合基团引入到介孔表面并进行表征;完成一系列的吸附试验,使用动力学和热力学模型拟合实验数据,利用XPS解释Hg (II) 和螯合基团的作用机理。 羧基改性介孔硅基吸附剂的制备及其对水体中Hg(II)的吸附性能的研究(2):http://www.youerw.com/huaxue/lunwen_88695.html

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