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1  引言（或绪论）

   准零维（原子团簇、纳米颗粒等）、一维（纳米线及纳米管等）和二维结构材料随着纳米科学技术的进步越来越引起人们关注。这些低维材料由于小尺寸的效应、量子限域的效应及表面效应等特性，表现出令人惊奇的结构特性及物理特性。最近以石墨烯为代表的二维结构材料，由于其独特的物化特征、轻质尤其收到重视。它们在功能结构材料、新型的光电器件和集成、催化、传感与清洁的可再生能源等领域都展现了广阔的应用前景。

近十年来，科学家已经发现了大量不同类型的二维材料，比如石墨烯 [1-2]， 六角硼氮（h-BN）[3]，过渡金属化合物等[4-7]。重要的是，实验上已经成功实现了这些二维材料的大规模制备，为可能的工业化提供了坚实的基础。然而，我们注意到，石墨烯和六角硼氮的带隙（石墨烯近似为0 eV；六角硼氮的带隙大于5 eV）都不符合晶体管中通道材料的要求，只有过渡金属二硫化物（transition-metal dichalcogenide，TMD）和磷烯（phosphorene）较符合电子器件的基本要求。类似于石墨烯类型的结构，单层的过渡金属族二硫化物整体上也呈现出固体物理中常见的六角晶格结构。不同的是，它们拥有本征带隙，大约在1-2 eV,这使它们成为新一代通道材料的理想替代品 [4-7]。与此类似，2014 年复旦大学张远波教授最新制备的磷烯也是拥有适中带隙的二维半导体材料 [8, 9]。体相磷烯的带隙约为0。3 eV，随着层数的减少，带隙一直增大，直到单层磷烯的1。6 eV [8]。磷烯的载流子的迁移率高达1000 cm2V-1s-1，并且远远超过MoS2中载流子的迁移率（其迁移率大约200 cm2V-1s-1）[9]。因此预测在电子器件领域，以MoS2为基础的金属半导体结在现代电子器件中将扮演着重要的角色。一直以来，硅及其氧化物都是传统晶体管中“结”结构的主要组成部分。但是，受到量子限制效应及工艺水平的制约，硅基晶体管越来越难以满足现代电子器件对尺寸、速度、低功耗等方面的要求，也导致了摩尔定律在硅基材料中即将失效。因此，寻找新型的非硅基金属半导体结材料，降低其尺寸，提高其效率是现代科学研究需要解决的一个重要问题。在探究新的金属半导体结构过程中，金属与二维材料半导体结构成为一个重要的可能突破方向。I。 Popov 等人采用密度泛函理论研究了MoS2 单层晶体材料覆盖在Ti 和Au 薄膜上的相互作用。他们发现，Au 金属与MoS2 之间相互作用较弱，形成了一个较高的屏蔽能垒，导致电子很难从电极注入；而Ti 金属则与MoS2有一定的化学相互作用，导致产生了一个较低的欧姆结，有利于电子的注入[10]。 同时，注意到利用吸附的方式可以显著地改变体系的电学和磁学性质，尤其是吸附过渡金属将极大地改变不同体系的物化性质，如Co团簇吸附于MoS2表面的材料具有很强大的铁磁和半金属特性，探索清楚Co团簇吸附于MoS2表面的吸附机制将会对其在电磁应用方面有很大的好处[11]。Fuhr等人经过研究发现过渡金属原子Fe、V等带有磁性的原子吸附在二硫化钼中可以使整个体系带有磁性，而Pd、Au却不能诱发出体系的磁性[12]；多种非金属原子吸附对二硫化钼二维结构电学和磁学性质的影响由Ataca等人研究发现了一些结果，发现可以在二硫化钼结构中诱发出磁性产生局域磁矩的仅有Si，Ge以及过渡金属原子 [13]。论文网

    从以上研究内容来看，金属与MoS2二维材料之间存在相互作用，它们之间存在着电荷转移，这显示金属掺杂将有助于MoS2二维材料催化性能的提高。增大边缘比表面积可以有效地提升二硫化钼二维材料的催化效率，而Ataca等人发现了在边缘暴露的正三价钼离子是纯净的MoS2二维材料的主要催化活性中心[14,15]。然而材料边缘相对表面来说所占比例少之又少，因此我们在本设计中重点讨论通过Co团簇在MoS2表面的吸附来研究改性后的MoS2二维材料在一氧化碳（CO）氧化方面的影响。关于一氧化碳（CO）的氧化研究，起源于近代工业的快速发展，CO为有毒气体，而且它的排放也越来越多，这就迫切需要研发出对CO 气体催化氧化的新型催化剂。过去的相关研究中，纳米粒子催化剂由于其独特的性质而受到越来越多的关注，大量的文献和实验表明贵金属对CO的催化氧化具有较高的活性。然而贵金属的使用会增加工业成本，因此人们希望得到非贵族金属、甚至是无过渡金属材料用于CO的催化氧化。同时，若纳米颗粒作为催化剂，增加相对催化表面也是一个重点，这就要求新型的催化材料尽量采取少量原子甚至单原子作为催化活性点位。 (责任编辑：qin)