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受石墨烯等单层材料奇异结构和性质的启发，二维过渡金属硫化物在最近几年也引起了广泛的关注。[7-9] 根据硫族元素（S，Se，Te）和过渡金属元素的不同组合，过渡金属硫化物总共有40多种类型。根据金属原子的配位情况和氧化状态，过渡金属硫化物可以是金属、半金属或半导体。[8,9] 如果能够在这类材料中发现稳定并精确可控的磁性，再结合其物性的多样性，其应用前景无疑将是相当令人振奋的。最近，一种新的二维过渡金属硫化物---VS2层状材料，已经在实验中成功合成。其制备方法不仅对其它二维过渡金属硫化物（如VSe2单层）适用，而且也为相关功能材料在纳米电子学中的应用提供了一个重要的参考。就VS2而言，自从其体材料在1970年被发现以来，由于各种因素和困难阻碍了科学家对其进行进一步的深入考察，这使得很长一段时间内对VS2缺乏系统性的研究工作。因此，为了进一步的研发和应用，对以VS2为代表的这些单层材料进行系统的理论研究是非常必要的。此外，二维过渡金属硫化物单层材料复杂多变的电子结构也使得我们有理由相信，VS2和VSe2单层材料作为可能具有稳定并精确可控磁性的二维材料，也应该受到特别关注。

在本论文中，我们通过基于密度泛函理论计算，系统考察了VS2和VSe2单层材料的电子结构和磁学特性，并研究了应变和磁性之间的耦合关系。结果表明，VS2和VSe2单层显现出了奇特的磁性特征。更加值得注意的是，当VS2和VSe2单层材料发生层内均匀应变时，材料中的磁矩和磁耦合强度随着应变从 -5% 至5%的增大而迅速增加，其机制来自于应变下原子间相互作用的离子键-共价键转变。基于以上研究结果，可以通过纳米力学的应变调控来增强或减弱VS2和VSe2单层中的自旋极化强度。我们的结果对于可控自旋电子器件的研发提供了新的视角。

2 理论与方法

2.1 理论基础

  2.1.1 密度泛函理论[10-12]

单电子近似的近代理论是在密度泛函理论的基础上发展起来的。密度泛函理论不但给出了将多电子问题简化为单电子问题的理论基础，同时也成为分子和固体的电子结构和总能计算的有力工具。

Hohenberg-Kohn定理

1964 年，Hohenberg 和 Kohn 提出的以电子密度为基本变量来描述非简并体系的基态性质的方法，为严格的密度泛函理论(DFT)的创立奠定了基础。他们的理论可归结为下面两个定理：

第一定理：不计自旋的全同费米子（电子）系统的基态能量是粒子数密度函数     的唯一泛函。

第二定理： 在粒子数不变的条件下，对粒子数密度函数      变分求极小值就得到系统的基态能量，对应的电荷密度为该体系的基态电荷密度。

定理一指出了粒子数密度函数      是一个决定系统基态物理性质的基本变量。如果体系基态粒子数密度已知， 那么体系的哈密顿量就被唯一确定， 从而体系的所有基态性质 （包括能量、波函数以及所有算符的期望值等）都由此而确定。

定理二进一步指明了在粒子数不变的条件下，通过计算能量对密度函数的变分就可以得到系统基态的能量。

根据 Hohenberg-Kohn定理，系统的基态能量泛函可表示为：

 其中      的四项分别为体系的电子动能、 Hartree 能 ( 直接库仑相互作用 )  、交换关联能以及原子实与外场下的势能。最后一式的中间两项均来自         。虽然，     ，      ，    和      的严格表达形式迄今尚未获得，但是一旦采用某一个较好的近似形式来表示，就可以求解在这一近似下的体系电子结构。[12] (责任编辑：qin)