摘 要：采用表面活性剂自组装技术，以P123为模板剂，在氯氧化锆作用下，用巯基硅烷与正硅酸四乙酯进行共聚得到巯基功能化的短孔道有序介孔有机硅材料SH-MSiO2-S。然后氯金酸原位氧化短孔道有序介孔有机硅材料上的巯基，而未参与反应的巯基络合被还原的金纳米粒子，从而成功制备高分散、短孔道双功能有序介孔催化剂Au@SH/SO3H-MSiO2-S。所得到的催化剂具有较大的比表面积和规整的有序介孔结构，且在水介质的三乙基硅烷氧化和苯乙炔水合反应中表现出较好的催化活性。该催化剂在水相硅烷氧化反应中可以重复使用12次，催化活性没有明显降低。92652

毕业论文关键词：有序介孔催化剂，金纳米，双功能，水相有机反应

Abstract: Thiol functionalize mesoporous material (SH-MSiO2-S) with short-channel and well-ordered two dimensional hexagonal mesoporous channels were synthesized by surfactant self-assembly directed co-condensation of (3-mercaptopropyl)triethoxysilane and tetraethoxysilane (TEOS)。 A novel Au nanoparticle-acid bifunctional catalyst was prepared by in situ reduction of Au3+ with thiol in mercaptopropyl terminally bonded to the SH-MSiO2-S support and the resulted Au nanoparticles were coordinated by thiol ligands。 The as-prepared catalyst denoted as Au@SH/SO3H-MSiO2-S displayed highly dispersed Au naoparticles, which is very critical for essential catalytic activities。 It displayed highly catalytic performance in water-medium triethyl silane oxidation and hydaration of alkyne reaction due to synergistic effect between both the Au nanoparticles and the SO3H acidic groups。 

Keywords: ordered mesoporous structure,  gold nanoparticles, bifunctional catalyst, water-

medium oragnic reaction

目录

1  引言 4

2  实验部分 5

2。1  主要化学试剂和原料 5

2。2  催化剂制备 6

2。2。1  巯基功能化介孔材料源F于K优B尔C论V文N网WwW.youeRw.com 原文+QQ752^018766 的合成 6

2。2。2  催化剂的合成 6

2。3  催化剂表征 6

2。4  催化剂活性测试 7

3  结果与讨论 8

3。1  样品的结构表征 8

3。2  催化性能的研究 11

3。2。1  苯乙炔水合反应 11

3。2。2  三乙基硅烷水解反应 12

结  论 17

参 考 文 献 18

发表论文情况 20

致  谢 21

1  引言

金是一种贵金属，化学性质不活泼，在自然界中以游离态存在。正是由于金的化学惰性，金属金被用来制作金饰品。继Harutat[1]的研究的直径小于5nm的金纳米粒子可以催化一氧化碳低温氧化反应后，科学家们陆续发现纳米级的金可以催化很多反应。金催化剂可分为均相催化剂和非均相催化剂，目前已经研究出很多高效的有机金属Au(I)催化剂，如[(NHC)AuCl]/AgSbF6[2]。在反应中使用均相催化剂虽然反应活性很高，但是不利于催化剂从反应体系中分离，难以重复使用，且会造成重金属污染。因此，制备金的非均相催化剂十分必要。金的非均相催化剂有金纳米粒子、负载型的有机金属金和负载型的金纳米粒子。由于金的催化活性由金纳米粒子的活性决定，故尺寸非常小的金纳米粒子会具有更高的选择性和催化活性，但是金纳米粒子不易分离，在反应中易团聚，使反应活性降低。而负载型的有机金属金催化剂价格过于昂贵。所以，为了解决以上问题，科学家们研究出负载型的金纳米粒子催化剂。介孔硅材料具有较大的比表面积能够均匀分散催化剂的活性中心，比较规整的有序介孔结构利于反应物分子的吸附与扩散，所以具有很高的催化性能。正由于这些优质的性质，介孔材料被用作各种催化剂的载体。因此，介孔材料是固载金纳米粒子的优良载体。但是，目前用于固载金纳米粒子的有序介孔硅孔道较长，不利于反应物底物分子的扩散。近来，Soofin Cheng等合成了具有规整的形貌和短的有序介孔孔道的有序介孔SBA-15[3]。显然，这种硅材料由于而更加有利于反应物分子的扩散和吸附。