3.2 催化剂的催化性能研究 8

3.3  催化剂回收重复光催化结果 10

结  论 12

参考文献 13

致 谢 15

1  引言

苯酚、苯胺及其衍生物、有机染料等有机物是江苏淮安地区化工企业的重要化工原料，其残留物毒性大、难降解，传统的吸附法、混凝法、活性污泥法等根本不能彻底清除其影响。而且能与血红蛋白结合成高铁血红蛋白, 使其与氧结合能力下降而导致动物中毒, 同时被证实具有致癌性, 是一种对人类构成严重危害的物质, 已被美国EPA列为优先控制的129种污染物之一[1]，因此急需寻找一种高效、低耗、运行方便、投资省的方法以进一步降解传统方法处理后残留的污染物。

半导体光催化技术是化学和材料科学领域的重要课题之一，在新能源和环境净化方面具有广阔的应用前景，是国际上最受关注、应用潜力很大的深度水处理技术[2-7]。但经过近四十年的研究，光催化技术并没有在实际运用中发挥重要作用，主要科学问题在于作为光催化氧化处理技术核心——光催化剂，其量子效率低、吸附性能差、吸光波长范围窄（只能利用紫外光）、运行成本高，以及难以分离回收、再利用，一直是该技术发展的瓶颈。如何解决这些问题，构建新型结构和多元功能化复合的光催化剂是根本，这是目前光催化剂研究的焦点[8]，也是本文的主要出发点。

由于可磁分离的半导体光催化剂能在悬浮体系中能保持较高的光催化效率，而且反应后又能在外加磁场下方便地分离，供回收循环使用[9]，具有重要的研究价值。关于磁性光催化材料，在磁性核心选择上主要以 γ-Fe2O3、Fe3O4、CoFe2O4、NiFe2O4、MnFe2O4 、FeTiO3、Zn1-xCoxFe2O4 、SrFe12O19等磁性介质为载体，通过二组分或多组分包覆SnO2 实现在不影响其光催化效率的同时完成磁性回收的过程。但对于磁核的关注点主要集中在粒径、磁性上，其光催化活性未被利用；更重要的是合成的磁性光催化材料密度大、比表面积低。汪信教授课题组以石墨烯或氧化石墨作为催化剂载体，在其表面负载兼具磁性和光催化活性的半导体材料，既利用其磁分离特性，又利用其光催化特性，获得了系列性能优异的磁分离光催化材料。但是，截止目前为止，未有关于磁分离光催化材料与高吸附性能凹凸棒粘土载体联用的相关报导。论文网

铁氧混合化合物（以 FexOy表示）为一定比例 Fe3O4、Fe2O3的混合物，既具有较好的磁性（Fe3O4），又具有一定的光催化活性（Fe2O3  Eg=2.2eV）；而且相对于纯相Fe3O4，FexOy的合成条件更为简单、易行。如果以 FexOy作为磁核，那么在获得磁分离特性的同时，也将获得一定的光催化活性。但是FexOy光催化性能较低，对于芳香类污染物的降解能力有限，需要进一步复合改性。为此，本项目提出利用磁性半导体、光催化剂与凹凸棒粘土（凹土）之间的协同作用，构建包含凹土-FexOy-SnO2的新型凹土基磁分离型光催化剂[10-14]，使其兼具高效的光降解性能、高吸附性能和良好的磁分离特性。本项目的深入研究，对于有效利用太阳光、提高能源利用效益、合理利用资源等方面有着重要的科学意义，对于实现经济发展与资源环境保护双赢具有积极的推动作用[15-17]。

基于上述分析，本文用原位沉积法制备一种既具有高效可见光活性又具有磁性的复合光催化剂ATT-FexOy-SnO2，并以对硝基苯胺溶液作为目标污染物，考察其在可见光照射下的光催化降解性能。