反应中具有很高的催化活性和选择性,且抗硫性好,不足的是其对 NH3 具有一定的氧 化作用[8]。金属氧化物催化剂是目前应用最广泛、技术最成熟的。主要包括 TiO2, Al2O3,V2O5,WO3。V2O5 具有良好的抗硫性和热稳定性而被广泛的应用。碳基催化剂 和分子筛催化剂存在抗水、抗硫性差的问题[9]。

 

1.3 铁酸铜脱硝催化剂

 

铁酸盐是一类重要的无机功能材料,常用作催化剂、磁性材料及环境敏感元件基 体等。其中的铁酸铜(CuFe2O4)具有良好的物理和化学性质,在磁学性能、气敏性能、 吸附性能和催化性能等方面均已得到研究与应用,并且其制备与应用技术正在不断的 发展。

 

 

图 1.1 尖晶石型铁酸铜的晶体结构示意图

如图 1.1 所示,尖晶石型 CuFe2O4 的晶体结构为立方晶系,其中氧离子作面心立 方密堆积,空间群为 Oh (F3dm)。每个晶胞含有 8 个铜离子,16 个铁离子和 32 个氧 离子,相当于 8 个 CuFe2O4 分子。32 个氧离子共组成 64 个四面体位(A 位)和 32 个八 面体位(B 位)间隙。图 1.1 清楚地给出尖晶石铁氧体的晶体结构:四面体间隙由 4 个氧

离子中心连线构成的 4 个三角形平面包围而成,这种间隙较小只能填充半径较小的金

属离子;八面体间隙由 6 个氧离子中心连线构成的 8 个三角形平面包围而成。间隙较 大可容纳离子半径较大的金属离子。但是这些间隙不能全部被金属阳离子所占据,仅 8 个四面体位和 16 个八面体位能被阳离子所占据,分别标志为 A 位和 B 位。其中 A 代表的是 Cu,B 代表的是 Fe。结构中的大量空隙和缺陷,使尖晶石型铁酸铜的吸附 性能,催化性能更加优异[10]。

尖晶石型铁酸铜(CuFe2O4)具有良好的磁学性能,吸附性能和催化性能。Jiang 等[11]

 

 

 

进行环境催化研究,结果显示尖晶石类型过渡金属氧化物催化剂对于氮氧化物的分解 反应是高效的,并且对于同时催化去除氮氧化物和烟气微粒有着极高的催化活性。尖 晶石型 CuFe2O4 是其中最优良的尖晶石氧化物之一。Yang 等[12]研究表明传统氮氧化 合物的选择性催化还原(SCR)催化剂为 V2O5−WO3/TiO2,但随着褐煤作为发电厂的 广泛应用的原料,反应温度比正常升高了 50−100℃,V2O5 易挥发,N2 选择性催化的 活性降低,使得催化效率降低。而 CuFe2O4 在温度为 350−450℃具有更高的 N2 选择催 化活性并且是环境友好的。Jiang 等[11]用 DFT+ U 方法研究了 NO 分子在 CuFe2O4 表面 的理想吸附情况。他们研究表明,在尖晶石 CuFe2O4 的(100)表面,NO 分子倾向于

形成的 N-Fe 键而吸附在铁原子表面的的顶部位点。吸附是放热的。较强的吸附大多 来自 NO 的 π 轨道和 Fe3+的 3d 态的杂化,电子从 NO 转移到 Fe3+,这将导致进一步的 NO 还原反应。张平等[13]用晶体的结构化学理论分析了具有尖晶石结构的铁酸盐在形 成相应的氧缺位体前后的阳离子分布;并研究了铁酸铜在升温过程中的失氧机理。 结 合理论分析和实验结果,提出铁酸铜在形成氧缺位体过程中是由 Cu(II)→Cu(I)引起的 失氧占主导作用。Zhu 等[14]用溶剂热法制备分级孔 CuFe2O4 纳米球,并研究了 CuFe2O4 的电化学性质。洪伟良等[15]采用室温固相化学反应法制备出纳米 CuFe2O4 粉体,并测 试了纳米 CuFe2O4 对 RDX 热分解的催化作用。结果表明,纳米 CuFe2O4 在催化 RDX 热分解的过程中具有明显的效果。娄向东等[16]利用低热固相化学反应法制备出纳米 CuFe2O4 微粒,并制成气敏元件。气敏测试结果表明:在较低的工作温度时,气敏元 件对 H2S 气体具有较高的灵敏度和选择性。

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