摘要:本文基于有序介孔硅基材料具有均一可调的中孔孔径、稳定的骨架结构、大比表面积及可修饰的内表面的优点,设计并合成了一种去除效率高的介孔吸附材料介孔二氧化硅,并借助红外光谱等方法对所得的吸附剂进行了表征研究;考察了各种影响因素如温度、溶液pH值、金属离子初始浓度、接触时间、竞争离子和离子强度等对吸附剂性能的影响,并应用各种动力学、吸附等温线和热力学模型对实验数据进行了拟合和讨论,期望以新的视角开发吸附剂的循环利用的技术,实现材料的多功能化。74008

毕业论文关键词:SBA-15,化学改性,Zn2+ ,吸附 

Abstract:Based on the viewpoints of speciation of heavy metals in waters,the distribution of different species of heavy metals and the binding mechanism with adsorbents were investigated。To develop new efficient solid adsorbents by chemical modification,four different kinds of solid extractants were prepared including SA-SBA-15,S-SBA-15,EDTA-SBA-15 and RBHS-SBA-15。Then these new adsorbents experiments in a batch method were carried out to examine the adsorption performance for some heavy metal ions。Many models such as kinetic,thermodynamic,equilibrium models were used to fit the experiment data to understand the adsorption mechanisms。 

Keywords:SBA-15,Chemical modification,Zn2+,Adsorption 

目录

1 文献综述 4

2。1引言 5

2。2 实验部分 7

2。2。1 试剂和药品 7

2。2。2 实验仪器 7

2。2。3 实验方法 8

2。2。4 表征手段 12

2。3 结果与讨论 13

2。3。1 结构特征 13

2。3。2 表面组成 18

2。3。3 材料的吸附性能研究 22

总结 34

参考文献 35

致谢 38

1文献综述

2。1引言

 由于冶炼、电镀、电池、制革、造纸、化肥和农业等行业的快速发展,直接或间接进入环境的重金属废水不论是从数量上还是从种类上都大大增加,长期接触这些可溶态的重金属离子,对人类健康和自然环境系统都是巨大的威胁,因此,有关重金属废水的治理一贯是世界环保领域的热门研究项目。锌普遍存在于电子、电镀、金属表面处理和涂料等行业,工业废水中经常能检测到其中残留的锌[ ]。考虑到锌的毒性,世界卫生组织(WHO)推荐饮用水中Zn2+的浓度不超过2。0 mg L-1 [ ]。另外一方面,锌是最具杀菌作用的代表性金属之一,具有抑制细菌、病毒和水中微生物生长的作用, 已经被广泛应用于水净化、灭藻、灭真菌等领域。锌本身的特性使得以全新的视角发展新的技术处理含Zn2+废水具有重要的实践意义。

化学沉淀法、离子交换法、膜过滤法、电化学处理技术等是消除废水中重金属的常用方法。若是废水中重金属离子浓度比较低时,以上方法则不再具有经济可行性[ ]。吸附是目前最高效和最经济的除去废水中重金属离子的手段。许多情况下,吸附过程的设计和操作灵活,能显著提高废水的处理质量。此外,由于吸附有时是可逆的、在适当的时候吸附剂可以通过解吸等手段实现可再生。

大量的材料被用于吸附去除废水中的重金属离子。最近有研究[ ]应用价格低廉的天然的木质纤维素,例如秸秆、花生壳、苔藓、粉煤灰、蕨类植物、锯屑等处理废水重金属,因其木质素、单宁,果胶组织中含有多酚、羧基、羟基等而有良好的吸附能力。而这些材料的主要缺点是它们在批处理过程中不耐磨损,并且在吸附过程中容易浸出有机物[ ]。要成为一种优良的吸附重金属离子的吸附剂,应该满足以下条件:①小孔(例如微孔和介孔)和适合吸附的大比表面积。孔径、孔径分布、空隙表面化学,是影响吸附的主要因素[ ]。②吸附剂性质稳定。③重金属离子和吸附位点能良好接触。④吸附剂具有循环再生能力。介孔二氧化硅切合以上前提。介孔二氧化硅因其多孔(高达99%)、大比表面积(500~1000 m2 g-1)、低密度(低至5 kg m3),相比之前一些吸附剂[ ],对废水中的重金属表现出良好的吸附能力。此外,二氧化硅一个最重要的属性是可以对其表面进行化学修饰,将有机官能团并入。尽管介孔结构的氧化硅作为吸附剂比低成本的天然吸附剂(褐煤、椰渣、活性炭等)昂贵,然而前者提供的优势使它更具有吸引力,极大地激发了研究者将其作为吸附剂的兴趣。通过接枝有机硅烷偶联剂,有机官能团嫁接到介孔二氧化硅的孔道表面,生成功能化的介孔杂化材料[ ],对金属离子表现出高选择性吸附,吸附效果好于硅胶上相同基团的功能化[ ]。不过,目前广泛研究的MCM-41因孔壁较薄(1~2nm),机械性能和水热稳定性比较低。1998年,赵东元教授等合成了SBA-15介孔分子筛,具有相互平行的介孔孔道和垂直孔道方向上的规则的六方形状。对比于MCM-41,SBA-15具有较大的可调孔径(5~30 nm),有利于特定有机分子更容易组装进入孔道;较厚的孔壁(3。1~6。4 nm),提供较强的机械稳定性,有利于在水环境中的应用,因此,开发功能化的SBA-15治理废水中重金属污染具有广阔前景。SBA-15的化学改性分为后接枝和共缩聚两种方式,其表面修饰有机基团作为吸附应用已经有研究报道[ ],例如咪唑衍生类的SBA-15对Cr(VI)展现了高吸附能力;多元醇功能化的SBA-15对Be(Ⅱ)表现出良好的吸附能力;亚氨基二乙酸改性的SBA-15杂化材料,对水体中Zn(Ⅱ)表现出一定的吸附能力。

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