2。2。1 药品与试剂 11
2。2。2 测试仪器 12
2。3 材料的合成 12
2。3。1 介孔分子筛SBA-15的制备 12
2。3。2 介孔分子筛NH2-SBA-15 的制备 13
2。3。3 介孔分子筛SBA-15 的L-组氨酸改性 13
2。3。4 吸附试验 13
2。3。4。1 溶液的配置 13
2。3。4。2 实验操作 14
2。4 结果与讨论 14
2。4。1 样品的表征手段 14
2。4。2 表征分析 15
2。5 吸附性能实验研究 20
2。5。1 溶液pH值对吸附Hg(II)的影响 20
2。5。2 吸附剂投放量对吸附Hg(II)的影响 21
2。5。3 震荡时间对吸附Hg(II)的影响 22
2。5。4 震荡温度对吸附Hg(II)的影响 22
2。5。5 选择性吸附实验 23
2。5。6 吸附动力学研究 23
结 论 25
参考文献 26
致 谢 28
1 前言
1。1 有序介孔材料简述
多孔无机材料的最初定义源自于其吸附性能,McBain 于1932年提出分子筛(molecular sieve)得名于此,用于描述一类具有选择性吸附性能的材料。因此,通常以孔的特征来区分不同的多孔材料,按照国际纯粹和应用化学联合会(IUPAC)的规定[1],多孔材料可按其孔径大小分为三类:孔径小于2 nm为微孔(micropore); 2~50 nm为介孔(mesopore),介孔的意思是介于微孔和大孔之间;大于50 nm为大孔(macropore),有时也将小于0。7 nm的微孔称为超微孔,大于1μm的大孔称为宏孔。
1。1。1 有序介孔材料的合成机理
目前,由有机-无机离子经分子水平的自组装结合而产生介孔材料的合成机理主要归结于在合成过程中表面活性剂的模板效应,如(1)液晶模板机理、(2)协同作用机理、(3)棒状自组装模型、(4)电荷匹配机理等效应[2]。这些模型大多认为在溶液中表面活性剂指导无机前驱体进行自组装。无机前驱体如何与表面活性剂进行相互作用是各种不同合成路线所要讨论的主要问题。这里主要介绍前两种机理:
(1)液晶模板机理
该理论认为,表面活性剂浓度一定时,会由胶团自发形成高级有序结构,即不同类型的溶质液晶相当表面活性剂与无机反应体系混合时,表面活性剂在溶液中自动形成有序排列的超分子液晶模板,其分子通过与无机物分子间作用力的诱导(目前认为作用力主要为氢键作用或静电作用),使无机反应物中间物在反应过程中沿液晶模板定向排列,形成有序结构。如图1-1所示。
图 1-1 液晶模板形成机理
(2)协同作用机理
与液晶模板机理相似,Mobile 公司提出的机理的另一部分是认为表面活性剂生成的液晶作为形成 MCM-41 结构的模板剂,表面活性剂的液晶相是在加入无机反应物之后形成的,无机粒子与表面活性剂相互作用,按照自组装方式排列成六方有序的液晶结构。对于加入无机反应物之后形成液晶相过程(协同作用机理)的具体描述,则有一些不同的机理。具有代表性的是 M。E。Davis[3,4]和 G。D。Stucky [5]所提出的两个机理。