摘  要：本文以十六烷基三甲基溴化铵（CTAB）、NaOH、水、正硅酸四乙酯（TEOS），Cu(NO3)2·3H2O为原料，利用水热合成法合成Cu-MCM-48介孔分子筛，通过控制焙烧温度的不同合成了一系列的Cu-MCM-48介孔分子筛，并通过XRD，SEM，TG-DSC对催化剂的结构性能进行表征。通过二甲氧基甲烷（DMM）选择性氧化合成碳酸二甲酯（DMC）的反应研究了Cu-MCM-48的催化活性，研究结果表明：Cu-MCM-48的催化性能随着焙烧温度的升高受两个因素的影响：随着焙烧温度的升高，有利于Cu物种与硅羟基的缩合反应而生成有效的活性物种；随着焙烧温度的升高，使Cu物种发生了聚集，降低了催化剂的催化性能。82005

毕业论文关键词：Cu-MCM-48；介孔分子筛；水热合成法；焙烧温度

Influence of Calcination Temperature on the Structure and Catalytic Properties of Cu-MCM-48

Abstract: In this paper, Cu-MCM-48 mesoporous molecular sieves was synthesized under different calcination temperature by hydrothermal method using cetyltrimethylammonium bromide(CTAB), NaOH, deionized water, tetraethyl orthosilicate (TEOS) and Cu(NO3)2·3H2O 。 The catalysts were characterized by XRD, SEM, TG-DSC and the catalytic activities of Cu-MCM-48 were studied by the synthesis of DMC from selective oxidation of DMM。 The results showed that the catalytic activity of Cu-MCM-48 was affected by two factors with the rise of the calcination temperature: it provided favorable condition for the condensation reaction to synthesize active center between Cu species and Si-OH; it led to the aggregation of Cu species, which decreased catalytic activity of Cu-MCM-48。

Key Words: Cu-MCM-48; Mesoporous Molecular Sieves; Hydrothermal Method; Calcination Temperature

目    录

摘  要 2

引  言 2

1 实验部分 3

1。1 试剂与仪器 3

1。2 实验内容 4

1。3 分析方法 5

1。4 催化剂的表征 6

2 结果与讨论 6

2。1催化剂的XRD表征 6

2。2各样品的差热-热重分析 8

2。3 扫描电镜 9

2。4 催化剂催化活性的评价 10

3 结论 11

参考文献 12

致  谢 14

焙烧温度对Cu-MCM-48的结构以及催化性能的影响引  言

介孔材料按介孔是否有序可分为有序介孔材料和无序介孔材料，其中有序介孔材料是利用溶胶凝胶工艺法合成的。它广泛应用于分离科学中，如可作为吸附剂来分离无机物、有机小分子、药物分子和生物大分子等，也可以作为液相色谱的固定相，具有潜在的广泛应用[1]。1992年，美国Mobil石油公司的科学家Beck等人，首次合成了M41S系列介孔分子筛材料，该系列材料包括六方相MCM-41[2]、立方相MCM-48[3]和层状MCM-50等。在种类繁多的M41S系列介孔分子筛中，与具有一维孔道结构的MCM-41相比较，作为其成员之一的MCM-48介孔分子筛孔径大小分布比较均匀，拥有运输性能优良的三维孔道结构，它的最小面螺旋结构使得吸附分子移动比较容易[4]; 比表面积大[5]；此外，它具有可通性好，骨架结构比较稳定以及有良好的长程周期性等优点[6]。MCM-48的水热稳定性和热稳定性比较好[7,8]。它有广泛的用途，最常用的是作为工业催化剂，也可以用来合成碳纤维、新型的电子迁移光敏剂、非线性光学材料、半导体材料等[9]。但是纯硅MCM-48几乎不具有催化氧化反应能力，并且具有酸含量低及强度低、离子交换能力比较小的缺点[10]。近年来人们在提高MCM-48的水热稳定性以及制备的方法方面进行改进并且做出了大量的科学研究工作，从而促进开发介孔分子筛的实用性[11,12]。     论文网