鉴于大气中二氧化碳浓度一直在增加,在过去半个世纪急剧发展,寻求新型能源来构建低碳型社会的诉求越来约迫切。太阳能驱动将二氧化碳转化为有价值的碳氢燃料,是一种实现全球碳平衡的有效途径,她具有巨大的潜力。直接催化二氧化碳合成有价值的化学品和液体燃料提供了最有希望的方法之一,例如激活的二氧化碳,并将其氢化成醇或其他烃化合物。[1]然而,由于二氧化碳的惰性,高效有效的转化任然是一个挑战。因此,当前最迫在眉睫的事情是开发光催化剂。目前,广泛的实验和理论正在努力探索在附和金属氧化物表面上激活二氧化碳、弯曲二氧化碳,从线性二氧化碳转化成分子一般被认为是最快捷方便的减少二氧化碳,例如:74681
二氧化碳的分解:
CO2=CO+O ①;
二氧化碳转化为甲烷:
(CO2+4H2=CH4+2H2O) ②;[1]
甲醇的合成:
(CO2+3H2=CH3OH+H2) ③。[2]
特别的是,基于二氧化碳(CO2)的初始活化,提出了三种反应机理,包括C-O键的断开和重组产生C-H键。目前广泛使用的二氧化铈(CeO2)是一种稀土氧化物,其是二氧化碳氢化的极好催化剂备受大家关注。通过调查二氧化碳在氧化铈通过热化学氧化还原反应,氧化铈缺陷通过二氧化碳再氧化产生低于1000℃的一氧化碳(CO)。在甲醇蒸汽中,Ferrizz等人证实了一氧化碳重整反应中,只有当氧化铈(111)上存在氧空位时才能产生氧化铈(111)表面(朝向一氧化碳或者甲醇)论文网[3]。对于二氧化碳氢化,Sharma等人报道中表明,很多没有二氧化碳甲烷化的一氧化碳杂质甲烷选择在Ru掺杂的二氧化铈催化剂上反应,而产生一氧化碳的唯一途径通过掺杂Pd的二氧化铈催化剂[4]。JesÚs等人观察到铜-二氧化铈界面是目前高效合成甲醇的催化剂[5]。这些结果表明,在不同催化剂种类的条件下催化二氧化碳会产生不同的产品。
利用前人研究的这些实验数据,进行进一步拓展发现铁-二氧化铈异质结的催化效果,毕竟现在报道的光催化剂还处于起步阶段,她的催化效率仍然很低,光俘获性,稳定性,氧化还原能力,光生载流子的分离效率与实际应用还有很长的距离,需要继续进行深入探索。
光催化剂国内外研究现状:http://www.youerw.com/yanjiu/lunwen_85344.html