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1。1。2选题依据
本论文针对金属有机骨架进行了实验
Pd-MOF
作为Suzuki反应主要催化剂Pd通过催化的偶联反应以形成C-C键是普通使用的最为高效的手段。在有机合成这一领域,由于水的本身具有的诸多潜在的优点,所以再次给这一领域带来了新的挑战和新方向。本文中,C-C偶联反应将以芳基重氮盐作为底物,通过利用Pd-MOF为催化剂,以水为介质进行反应。由于这一介质的优点是在实验反应中的需要加入碱性无机盐来使反应正向进行。由于多数的碱性无机盐都不溶于有机溶剂,往往这样就对于反应得过程和结果完成了具有一定的影响,例如增加了后续的操作流程,像把产物的回收、钯催化剂的回收等等问题,但是以水作为反应介质,这些问题便迎刃而解了,它使反应物整体处于溶液状态,增大了反应物的接触面积,提高了反应的效率。文献综述
1。2研究进程
据报道,MOFs通过不同的合成方式能构成各种不同大小形态其也决定了合成物的不同性质,随着应用领域的不断扩张其合成手法也得到了很大程度的发展。一般来说水热(溶剂热)合成法,机械合成法,微波合成法超声波合成法,电化学合成法等其他方法为目前主要使用合成方法。Kitagawa研究组、Yaghi研究组,Ferey研究组以及Zhou研是目前国外在开展MOF材料研究的主要团队。
MOFs这一新型材料自问世以来其自身巨大的发展潜力便吸引了人们的注意如药物运输催化,荧光传输,有害物质的吸附等领域。MOFs材料最具前景的气体吸附功能。它的吸附对象主要包括能源气体(H2,CH4)有害气体(CO2,SO2)还有温室气体(CO2)并且对于挥发性有机物(苯,二甲苯)也具有有效地吸附运用。与化学吸附不同,MOGs材料依靠原子间的范德华力物理吸附和气体分子自身依附在材料和孔道的内部表面,过程中没有发生电子的转移也没有发生化学键的破坏或者是形成。在其中化学吸附中的吸附热远远大于物理吸附中的吸附热,并且它吸附和脱附过程具有高度的可逆性,在材料再生、构建和处理成本方面都要远优于化学吸附。其优越性能和发展前景是光明的。
1。3实验的主要研究内容
在前期工作中文献查询很重要,通过文献提供的资料进一步的合成了物质Pd-MOFs,此后通过对溴苯甲醚与苯硼酸在水与乙醇两种介质反应来检验其具有的催化功能。来达到在水介质中的苯硼酸与重氮盐发生的偶联反应。以此将展开系统性的实验实践,寻找出更为高效的C-C偶联产方法,实现效益。具体的实验过程如下:
合成实验:催化能力测试实验性能测试实验
产物生成,此时我们采用核磁共振的方法来确认结构,并且以此作为参考的基础,通过利用液相对不同反应用的催化剂量和不同反应的温度,还有不同反应时间,来进行变量测试。寻找为实现C-C在水溶液中的高产偶联反应所需条件。
2实验部分
2。1实验仪器与试剂
2。1。1实验试剂
表2-1 实验试剂
药品名称 生产厂商
碳酸钾(化学纯)
领溴对二苯甲酸(分析纯)
硫酸(化学纯)
无水甲醇(分析纯)
N,N—二甲基甲酰胺
CHCl2(分析纯)
NaHCO3(化学纯)
无水硫酸钠(分析纯)
CuCN(分析纯)
NMP(分析纯)
无水乙醇(分析纯) 国药化学试剂有限公司
阿达玛斯试剂有限公司 MOF-Pd催化C-C偶联反应研究(3):http://www.youerw.com/yixue/lunwen_93671.html