摘要本实验以溶胶-凝胶法制备载体TiO2，并在其上分别负载WO3和CeO2，制备了一系列CeO2-WO3/TiO2催化剂，评价了不同WO3负载量对CeWTi体系催化剂的脱硝活性。活性评价结果表明，WO3的加入有利于CeTi催化剂脱硝活性的增加。采用XRD、UV-vis、XPS、EPR等对CeTi及CeWTi催化剂进行了表征，分析结果显示， W物种促进了CeWTi催化剂各物种的相互作用，使催化剂的尽带宽度降低，提高了催化剂传递电子能力，促进Ce4+转换为Ce3+，进一步促进脱硝中间产物超氧自由基的形成，从而提高该体系催化剂的催化活性。当CeO2的负载量为5%（质量分数），WO3的负载量为7%（质量分数）时，催化剂的脱硝效率最高，当反应温度为240℃时，其氮氧化物的转化率为96.6%。18980
关键词 脱硝；WO3；CeO2-WO3/TiO2催化剂；电子传递；超氧自由基。
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Title The study of CeO2-WO3/TiO2 catalyst for selective catalytic reduction of NOX at low temperature
Abstract
In this experiment , CeWTi catalyst was prepared by a sol-gel method for titania preparation，followed by impregnation for W and then Ce. Prepared a series CeO2-WO3/TiO2 catalyst with different WO3 loadings, and evaluated the catalyst activity of denitration. The evaluation results indicate that addition of WO3 is helpful to increase the denitration activity of the CeTi catalyst. CeTi and CeWTi catalysts were characterized by XRD, UV-vis, XPS, EPR and so on .The analysis showed that W species could improve the interaction promotes of various species in CeWTi catalyst, reduce the band gap of CeWTi catalyst. So W species increased the ability of electron transfer of CeWTi catalyst to promote the Ce4+ conversion to Ce3+, facilitated the formation of denitrification intermediate superoxide radical, thereby improved the catalytic activity of the catalyst system. The NOX conversion rate was 96.6% at 240 ℃ when the catalyst with 5% CeO2 and 7%WO3(mass fraction) and it is the highest removal efficiency of the catalyst.Keywords Denitrification；WO3；CeO2-WO3/TiO2 catalyst；electron transfer； Superoxide radicals
目 次
1. 绪论 1
1.1 研究背景 1
1.2 氮氧化物的生成途径与危害 1
1.3 氮氧化物的控制技术 2
1.4 低温SCR技术研究现状 3
1.5 低温SCR催化剂研究现状 3
1.6 低温SCR反应机理 7
1.7 实验思路及要解决的问题 9
2. 实验 10
2.1 催化剂的制备 10
2.2 催化剂的表征 12
2.3 活性测试 12
2.4 仪器与试剂 15
3. 结果与讨论 17
3.1 W对催化活性的影响 17
3.2 晶相及分散度分析 18
3.3 Uv-Vis谱图分析 19
3.4 XPS测试分析 21
3.5 超氧自由基分析 24
3.6 NO氧化为NO2活性能力的考察 25
结 论 26
致 谢 27
参考文献 28
1 绪论
1.1 研究背景
我国是以煤为主要能源的国家，煤在一次能源中占75%，其中84% (10亿吨/年)以上是通过燃烧方式利用的，1989年我国燃煤电厂 NOx的年排放量大约为130万吨，2000年就己达到约290万吨。据统计，到目前为止在中国的发电容量中的大部分为火电装机容量。[1] CeOX-WO3TiO2低温选择性催化还原NOX实验研究:http://www.youerw.com/huaxue/lunwen_40309.html