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摘要：在本论文中，我们利用水热条件，制备了两种基于Cu(II)离子、Keggin型硅钨酸盐及多齿含氮配体1-(1H-1,2,4-三唑基甲基)-3-(3-吡啶基)-5-(2-吡啶基)-1,2,4-三唑(2,3'-tmbpt)和1-(1H-1,2,4三唑基甲基)-3-(4-吡啶基)-5-(2-吡啶基)-1,2,4-三唑(2,4'-tmbpt)的配位聚合物[Cu2(2,3'-tmbpt)2(SiW12O40)]·6H2O (1)和[Cu2(2,3'-tmbpt)2(SiW12O40)]·6H2O (2)。我们用单晶X-射线衍射分析确定了这两个配合物的晶体结构。通过元素分析、红外光谱、粉末X-射线衍射分析和热重分析表征了这两个配合物。配合物1是一个含有一维管状链的三维(3,4,5)-连接框架。配合物2为具有(4·6·8)(4·62·83)拓扑网络的三维(3,4)-连接的框架。对配合物1和2的光学带隙研究表明它们是潜在的宽带半导体材料。53399
毕业论文关 键 词：硅钨酸盐，多齿含氮配体，配位聚合物，晶体结构，光学带隙
Abstract: In this thesis, two coordination polymers based on Cu(II) ions, Keggin-type silicotungstates, as well as multidentate N-containing ligands 1-((1H-1,2,4-triazol-1-yl)methyl)-3-(3-pyridyl)-5-(2-pyridyl)-1,2,4-triazole (2,3'-tmbpt) and 1-((1H-1,2,4-triazol-1-yl)methyl)-3-(4-pyridyl)-5-(2-pyridyl)-1,2,4-triazole) (2,4'-tmbpt), namely [Cu2(2,3'-tmbpt)2(SiW12O40)]·6H2O (1) and [Cu2(2,4'-tmbpt)2(SiW12O40)(H2O)2]·6.5H2O (2), have been synthesized under hydrothermal conditions. The crystal structures of the two compounds were determined by single-crystal X-ray diffraction analyses. The two compounds were characterized by elemental analyses, infrared spectra, powder X-ray diffraction analyses and thermogravimetric analyses. Complex 1 is a three-dimensional (3,4,5)-connected framework containing tube-like chains. Complex 2 is a three-dimensional (3,4)-connected framework with (4·6·8)(4·62·83) topology. The study on the optical band gaps of compounds 1 and 2 indicates that they are potential wide band gap semiconductor materials.
Keywords: silicotungstate, multidentate N-containing ligand, coordination polymer, crystal structure, optical band gap
目 录
1 前言 3
1.1 配位聚合物概述 3
1.2 配位聚合物的发展 3
1.3 多金属氧酸盐的概述 4
1.4 基于多酸的配位聚合物的应用 4
1.5 立题思想 6
2 实验部分 6
2.1 试剂与仪器 7
2.2 配合物的合成 7
2.3 X-射线晶体学 7
3 结果与讨论 8
3.1 配合物的晶体结构分析 8
3.2 配合物的粉末X-射线衍射分析 13
3.3 热重分析 13
3.4 光学带隙 14
结论 15
参考文献 16
致谢 18
1 前言
1.1 配位聚合物概述
配位聚合物不仅结构多种多样而且功能特性也是十分优越，因此对这类配合物的钻研仍旧为科学发展范畴的一个重要方向。配位聚合物是经过有机配体与中心金属离子或金属簇自组装而进一步形成的具有周期性网络结构的骨架材料。单一的结构单元由配位键连接，也称为金属-有机配位聚合物[1]。配位聚合物与普通的有机聚合物和无机聚合物都不同。一般来说，有三种结构分类，分别是一维(1D)结构、二维(2D)结构和三维(3D)结构。其中林林总总的金属离子和有机配体不仅能够构造成具有和沸石分子筛类似的晶体结构，还能够通过定向设计与合成构造成具有不同尺寸孔道、缠结体系的配合物，从而使配位聚合物具有独特的、种类繁多的物理和化学性质。配位聚合物的研究跨越了多个学科，诸如有机化学、无机化学、生物化学、超分子化学和材料化学。同时，它在吸附[2,3]、催化[4,5]、非线性光学[6]等方面拥有重要的利用远景。