1.3.3  选择性催化氧化法（SCO）

选择性催化氧化法(SCO)是将烟气中的NO氧化为NO2，当NOx中的x>1.5时，用石灰、NaOH、Na2CO3 和氨水等湿法脱硫的吸收剂来进行吸收，可实现湿法一步脱硫脱氮[12]。若能达到同时脱硫脱氮的目的，SCO将是烟气中硫、氮同时脱除最具竞争力的技术。用吸收剂吸收NO2的技术已成熟，目前SCO的难点和重点在于如何有效的将NO催化氧化为NO2。已研究过的选择催化氧化NO的催化剂主要有分子筛、活性炭、过渡金属氧化物和负载型贵金属催化剂等[13]。当NOx氧化度(NO2占NOx的体积分数)达到50%-60%时，吸收剂对NOx的吸收效率最高，因为烟气中NO2浓度较低，为了有效地吸收NOx，需将烟气中的NO尽可能地地氧化为NO2[14]。

由上述分析可见，在这三种方法中催化氧化法(SCO)在经济上是最具前途的。因此，为了在工业上实现脱出氮氧化物，选择性催化氧化技术广受关注[15]。

1.4  铈锆固溶体催化剂的引入

1.4.1  选择铈锆固溶体作为催化剂主体的原因

有文献报道[23]，Ce由于有Ce3+与Ce4+两种价态，可以通过两者之间的转换来实现释放和储存氧，是一种优良的助剂。Zr取代部分Ce可以稳定CeO2立方萤石结构，提高催化剂的稳定性，使催化剂的抗烧结能力提高[24]，与纯CeO2相比，添加适量Zr4+形成的CexZr1-xO2固溶体可以提高OSC和热稳定性，降低Ce4+的还原活化能和体相的起始还原温度，还可以降低Ce的用量。由于Zr4+的有效离子半径(0.084 nm)比Ce4+(0.087 nm)要小，可渗入到CeO2的晶格中形成铈锆氧化物固溶体，同时造成晶格缺陷，因此，即使在比表面积较小的情况下，也可以由体相提供氧来参与反应，从而不会在很大程度上使催化剂失活[25]。和纯的CeO2相比，CexZr1-xO2表现出良好的氧化还原性能和储氧性能、热稳定性以及优异的低温催化性能[26]。CexZr1-xO2已经成为新一代TWC的关键材料[27]。鉴于CexZr1-xO2的优良性质，本课题用其作为载体制备催化剂研究催化氧化NO的性质。文献综述

1.5  本课题的研究思路与主要内容

1.5.1  课题研究的主要内容

本研究以固定源烟气中氮氧化物净化为研究背景，研究Cr-基负载在铈锆固溶体上得到的催化剂的催化氧化性质。在Krishna K等[28]的研究中提到，CeO2具有很强的储氧能力和氧化还原能力，可通过 Ce4+和 Ce3+之间的转化来实现氧的储存和释放，增加催化剂表面的氧流动性，能促进NO氧化为NO2[29]。铈锆固溶体的纯度、晶相、还原性能和储氧量与制备方法有直接的关系。另外已有研究[30]表明：负载型金属氧化物中催化氧化NO活性排在前几位的为Mn、Cr、Co基催化剂，Mn基和Co基催化剂虽然氧化活性很高，但易被硫酸盐化，且失活后活性无法恢复；Cr基催化剂具有催化氧化NO高活性、较强的SCO和SCR活性、良好的抗硫性能及较强的抗毒性能，不失为催化处理NO的合适选择。因此在本研究，选用Cr作为活性基团，以对苯二甲酸为沉淀剂合成铈锆固溶体，采用浸渍法将Cr负载在铈锆固溶体上得到具有良好NO氧化效果的催化剂。选用对苯二甲酸为沉淀剂是因为它的结构比较规整，它属于芳香羧酸类，易于在煅烧中被烧掉，因此用对苯二甲酸对CexZr1-xO2的结构进行优化，可使其具有多孔结构，增加其孔容积及比表面积。因为浸渍法是使用载体材料现有的外型和尺寸，可以省去了成型过程；另外浸渍法负载的组分全部分布在载体表面，用量较少利用率较高，这对贵稀材料尤为重要，所以在课题研究中采用浸渍法在制备好的CexZr1-xO2上负载Cr制备催化剂。论文网

1.5.2  课题研究的思路