2.1.1  实验药品 12

2.1.2 实验仪器 13

2.2 Fe-ZSM-5@meso-sili 核壳分子筛的的合成 14

2.3 浸渍法制备 Fe-ZSM-5@M/meso-sili 核壳分子筛 14

2.3.1 Fe-ZSM-5@Ce/meso-sili 的制备 14

2.3.2 Fe-ZSM-5@Zr/meso-sili 的制备 15

2.3.3 Fe-ZSM-5@Y/meso-sili 的制备 15

2.3.4 Fe-ZSM-5@Ce/APTES/meso-sili 的制备 15

2.4  催化剂的表征 15

3 结果与讨论 18

3.1 XRD 分析 18

3.3 NH3-TPD 分析 24

3.4 NO-TPD 分析 28

3.5 BET 分析 31

3.6 TEM 分析 33

3.7 SEM 分析 35

结论 36

致谢 37

参考文献 38

1 引言

1.1 ZSM 分子筛的合成及应用

1.1.1 ZSM  分子筛的发展情况

从 1960 年开始，沸石主要用于反应催化剂，大部分研究人员对沸石分子筛 的结构、物理和化学性能、研发新型分子筛以及广泛应用沸石分子筛都进行了 大量的科研工作，并且由此沸石分子筛慢慢形成了一门学科。其中，以 ZSM-5 为 首的应用范围最广之一。其具有三维的立体结构，这包含着两类相互交叉的孔 道。其中一种是与 Z 轴平行的直孔道，孔径大小为 0.58nm×0.52nm；剩下一种 是正弦形孔道其与 XY 平面垂直，孔径大小为 0.53nm×0.56nm [1]。ZSM-5 的孔 道结构如图 1.1 所示。

图 1.1 ZSM-5  分子筛的结构示意图

1.1.2 ZSM 分子筛的合成

ZSM-5 分子筛有很多合成方法，鉴于不同的分类标准，将其可以分为：(1) 非水热体系与水热体系的合成；(2)  无机胺与有机胺体系的制备；(3)碱性与非

碱性体系的合成；(4)在负载物上合成沸石。虽然合成方法与模板剂的类型以及 硅源或铝源的类型不同，但是它们合成有一个共同点，即都是在 ZSM-5 的合成 的条件下，使铝硅类物质发生结构重排以形成 ZSM-5 的晶体结构[2]。当分子筛 晶粒的结晶度下降，将会使外表面的活性中心增加，这不仅降低了扩散阻力， 而且易使反应物分子越容易靠近活性中心，反应具有较好的选择性；最近几年 ZSM-5 分子筛的合成已被大多数人研究：(1)小晶粒，其中以纳米级或掺杂杂原 子的沸石为研究重点[3]。以铁、钛、铬和锆等将 ZSM-5 中的少数或大多数铝或 硅用同晶置换的方法将其置换出，同时改变分子筛的化学组成以及孔道结构结 构的大小，并且赋予其表面酸性的性质和调变择形性，这样就可以得到催化性 能较好的分子筛。