MCM-41介孔分子筛作为材料科学领域的前沿学科,已成为科学界研究的热点之一,广泛和优良的应用性能使其在近年来得到了迅速的发展。MCM-41介孔分子筛的研究在近年里发展迅速,仅就催化本身而言,这类介孔材料为许多酸催化和氧化还原催化过程提供了良好的前景。它相对于传统分子筛催化剂的优势通常来自其超大的孔径和表面积,使得反应物分子更加容易进入分子筛内表面的活性中心[25]。尽管如此,关于反应最佳合成条件的选择,特别是选用不同酸碱体系水热合成介孔分子筛及其不同体系对它的影响等方面仍需要作很多的研究工作。
2. 本论文的选题及意义
酸性及碱性条件下均可水热合成MCM-41介孔分子筛,因此,pH值是影响MCM-41介孔分子筛结构的诸多因素中一个非常重要的因素。文献中仅仅在一种体系中制备有序稳定的介孔分子筛,至今还没有同时在不同酸碱体系中合成介孔分子筛,本论文将以正硅酸乙酯(TEOS)、硝酸铜等为原料,十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为附加试剂,分别在NaOH、氨水、无水乙二胺(EDA)、盐酸体系中水热合成Cu-MCM41介孔分子筛,并通过IR、XRD等手段对其进行表征,考察不同酸碱体系对水热合成的Cu-MCM41介孔分子筛物性参数的影响,为该材料在不同领域的应用提供参考。
[1] Sing K S W,Everett D H,Haul R A W,et a1.Reporting physisorption data for gas/solid syste s with special reference to the determination of surface area and porosity[J],Pure m and Applied Chemistry.1985,57(4):603-619
[2] Beck J S,Vartuli J C,Roth W J,et a1.J Am Chem Soc,1992,114(27):10834—10843
[3] 刘洪涛,鲍晓军,魏伟胜等.提高中孔分子筛水热稳定性技术研究进展[J]-化工进展,2003(06)
[4] 葛树勋,杨春.有机弱碱介质中合成高有序介孔分子筛MCM-41 [J]-南京师范大学学报(自然科学版) [J]2001,24(4),78—79,
[5] 许磊,王公慰.MC M--41介孔分子筛合成研究[J]-催化学报,1999(03)
[6] 张迈生,李莉,杨燕生等.MCM一41中孔分子筛的全微波辐射快速合成[J]-中山大学学报,998,37(2):128~130.
[7] 许磊,王公慰,魏迎旭等.MCM-41介孔分子筛合成研究,II微波辐射合成法[J]-催化学报,1999,20(3):25l~255.
[8] Kresge C T ,Kohara I,Fujiyama H.Catalytic activity of Cu ion•exchanged NaMCM-41 in the liquid-phase oxidation of2,6•di-tert-butylphenol[J]Catal.Chem.,2000,153,93-101.
[9] 赵谦,荆俊杰,姜廷顺,殷恒波等. 微波法合成 Cu-MCM-41介孔分子筛的研究[J]-化学工程,2009(10)
[10] 曾国坪,李湘祁,林辉,汤德平等. MCM-41的微波合成与比较[期刊论文] [J]-材料导报, 2005(02)
[11] 高雄厚,毛学文,张永明等.高温法合成MCM41分子筛及其结构和性能表征[J]-分子催化,1997.11(5):379~382.
[12] 冯芳霞,窦涛,墉壮等.干粉法合成中孔分子筛MCM-4l[J]-石油学报,1998,14:89~92.
[13] 王维海,王丽琴,柴雪娇,高发明等.乙二胺介质中Ti-MCM-41分子筛的合成与表征[期刊论文] [J]-燕山大学学报 ,2008(02)
[14] 童广明,常志向,刘东香过. 渡金属改性的MCM-41中孔沸石的制备及性能[J ] -石油炼制与化工, 2000 ,30(1) :24 - 28.
[15] Soler-Illia, J. de A.A. Galo, C. Sanchez, B. Lebeau, and J. Patarin, Chem. Rev. 102, 4093 (2002).
[16] M. Ziolek, L. Sobczak, and I. Nowak, Stud. Surf. Sci. Catal. 129, 813 (2000).
[17] Huo,Q,Margolese,D.I.,Stocky,G D.Surfactant control of phases in the synthesis of mesoporous silica-based materials[J]Chem.Mater.1996.8:114~11 8.