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伴随着每一次激光技术进步和激光强度的提高，激光与原子分子相互作用的研究不断取得新的发展。目前超过1022W/cm2的强场已经实现。这种强度的场强已经远远超出了能够从原子中直接将电子电离出去的场强 （1016~1018 W/cm2） [9]。当研究如此强的激光场与原子的相互作用时，把激光场看作对电子在原子内场束缚下运动微扰的传统观念将不再适用，一系列新奇的物理现象进入了人们的视线，高次谐波辐射就是这些现象中的一个。33644
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在场强很高时，原子由于吸收了不同数目的光子可以产生多个不同频率的辐射，这种辐射即为高次谐波（high-order harmonic generation，HHG）。在实验中，高次谐波的产生表现为：当一束强短激光脉冲作用到原子、分子或团簇等介质上时，这些介质将发射出频率为原来激光频率整数倍的电磁波。第一次观测到高次谐波辐射是在二十世纪的80年代，在实验得到的谐波谱呈现出其独特的平台结构[6,7]。到了90年代，扩展高次谐波的平台成为实验方面的热点问题，研究工作集中于利用拓宽的谐波平台产生更高频率和更短波长（从~20 nm到~7 nm）的谐波。目前，高次谐波辐射的探索在实验上已能进入“水窗”阶段(2.3-4.4nm) [8]。理所当然的是，高次谐波实验研究中取得的重大进展离不开理论上的不断探索。论文网
理论上，有关强场中高次谐波的工作主要有以下两个方面[10]：一是研究单原子在强激光场中响应的微观模型，探索其中高次谐波产生机制，而为高次谐波波谱的形成给出合理恰当的解释；另一方面注重于高次谐波产生后的传播，即研究高次谐波在气体介质中产生之后，在宏观介质中传播的过程中，谐波由于受到气体及部分等离子体的影响造成谐波的吸收或者发生谐波的相位匹配等。
如图1-4所示，强场高次谐波的辐射谱具有特征明显的平台区和截止区（参见图1-4）。在平台区，随着谐波级次的增加强场高次谐波的强度基本保持不变。但是在截止区，谐波强度会随谐波级次的增加迅速下降。高次谐波谱所特有的平台区以及谐波在平台区有规律地等频率间隔分布的独特优点使得高次谐波成为产生阿秒激光的首选光源[11]。想要解释高次谐波谱平台区的出现，已经不能再用传统的微扰理论。这是由于在激光和原子相互作用的区域，驱动激光的强度已经不再远远弱于原子内部库伦场的强度，打破了微扰理论的前提。被人们广泛承认的新理论认为，高次谐波的产生是隧穿电离中的一种现象。
典型的谐波谱
目前一般采用P. B. Corkum提出的半经典三步模型[12] 解释高次谐波的产生。根据三步模型，电子在与母核复合时所获得的动能（有质动能），以及进而确定的辐射出的谐波能量都由电子电离时刻驱动激光的瞬时相位所决定。
优化控制高次谐波产生是在研究产生高次谐波辐射的物理机制之外的另一主要的工作领域。这部分理论研究的目标主要在于改善高次谐波谱的波形，获得谐波平台更多级次（更短波长）的谐波辐射或者提高高次谐波的转化效率。在实验上多是通过激光脉冲与惰性气体介质的相互作用来产生高次谐波。但是由于惰性气体原子的粒子数密度较低，通过这种方法产生高次谐波的转换效率往往不高[13]。另一方面，在等离子气体介质中发生色散将对相位匹配产生影响，这也会降低高次谐波的转化效率。
在分子轨道结构探测与成像方面，超快激光与原子、分子相互作用过程当中存在的"自探测”现象(如图1-5所示)得到利用。原子分子外层轨道的电子在强激光场的作用下发生隧道电离或者多光子电离，电离到连续态。在激光场的作用下在连续态中振荡的电子波包的一部分会被电离出去。同时，还会有一部分电子波包受到反向的激光电场的作用，回到核附近。这些电子波包与核相互作用发生再散射或福射出高次谐波时，再散射的电子或辐射的高次谐波光子将携带着原子分子外层轨道的信息。因为以上过程是在小于半个驱动光光周期的时间内发生的，所以如果能够从再散射电子信号或者高次谐波信号当中提取出轨道的信息，则可以实现具有阿秒量级的极高时间分辨率、分子层面空间分辨的新探测手段[1]。2005年，日本东京大学的T. Kanai等人在实验上观察到了CO2分子高次谐波福射过程中与分子空间结构密切相关的双中心干涉现象[14]。通过观测干涉极小在分子谐波谱中的位置，可以利用这种双中心干涉效应推算出分子中原子核的间距，这对于实现分子结构的探测具有重要意义[1]。