结论 12

参考文献 13

致 谢 15

1  前言来自优I尔Y论S文C网WWw.YoueRw.com 加QQ7520~18766

经济飞速发展的今天，环境危机和能源危机成了中国乃至全球正在面临的两大问题[1]。人们经过了深入地研究发现，半导体材料可以很好地处理环境污染以及能源危机的问题。它的原理是半导体材料在光照条件下会激发出电子和空穴，通过彼此的流动参与到光化学反应中发挥自身很强的氧化或还原性，将许多的有毒的有机物降解成无毒的物质以此达到对污水的处理。最终达到将被降解物质吸收的光能转化成化学能[2]。经过近些年的研究发现，半导体光催化技术因其良好的反应条件、广泛的应用范围、较低的能耗和降解污染物彻底且无二次污染等优点和而备受青睐[3-5]。论文网

BiOBr是一种具有自己特殊的PbFCl型晶体的层状结构，随着人们的研究发现它具有很好的可见光催化活性，原因是它有合适的禁带宽度。也因此BiOBr成为新型可见光光催化材料研究热点之一[6-7]。即便研究表明BiOBr作为新型的半导体材料，有以下优点：制备环境较为良好、性能比较高、在可见光内响应尤为明显，但是其催化剂电子结构独特很难改变、颗粒小、比表面积低，导致单体量子利用效率低、宽带隙对太阳光利用效率低等瓶颈[8]。本文制备BiOBr为粉体材料，虽能与目标污染物充分接触且分散均匀催化效果好，但存在着易团聚、回收循环利用困难甚至会有二次污染的问题。如此，研究重点便是如何对BiOBr进行复合改性提高自身利用率。

第一，可以考虑将其负载在高比表面材料上。凹凸棒土是一种具有吸附性能十分良好、比表面积较大、化学性质稳定且具有一定的离子交换能力的一维纳米环保材料。各种研究表明它能够充当性能优异的光催化剂的载体[9-10]。本论文中运用原位溶胶-凝胶法将BiOBr沉积在凹土表面，直接扩大了复合催化剂的总比表面积，且有利于利用了凹土良好的吸附性能和与矿物的离子交换能力，最终达到提高光催化效率和量子利用率最大化的目的。

第二，除了考虑负载在高比表面材料上，还可以考虑从物质性质本身入手。铋系半导体本身具有良好的可见光催化活性，因此可以通过掺杂禁带宽度不同的半导体改变其表面特性来提高对可见光的利用率。随着人们研究的深入研究发现，当两种或者两种以上不同禁带宽度的半导体耦合后，光催化活性大都好于单个半导体的光催化活性。这是由于当不同半导体的能级有差异时，光照后激发的电子在较高和较低导带导带之间迁移，导致激发出的电子运动方向与空穴运动方向相反，如此便能很好地分离电子和空穴并有效地解决了易团聚的问题[11]。本论文选用一种典型的n型半导体材料SnO2进行掺杂[12]，不仅能够使空穴与光生电子分离，而且扩展了激发光的波长的范围，显著地提高了光催化活性和稳定性[13-14]。虽然这样得到的催化剂具有良好的可见光催化活性，但是在回收分离循环利用方面过程仍然繁琐且耗时耗力。

良好的可见光催化剂若能在外加磁场下快速方便分离，便可以在回收循环方面有较好的应用前景。FexOy按是Fe2O3和Fe3O4按一定比例合成的，合成条件简单易行且环境友好，由于产物存在Fe3O4故有良好的磁性，且存在Fe2O3 ，其Eg=2。2eV[15]故具备一定的光催化活性。此混合物相比于纯相的铁氧化合物具有较大的比表面积且不易团聚等优点。本文采用铁氧混合化合物(以下简记FexOy)作为磁性核心，先将其负载在凹土表面制得兼具光催化活性的高分散型磁性凹土，然后将SnO2、BiOBr依次沉积在其表面制得稳定性强的磁分离型凹土基复合光催化剂。