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    1.2.3 金属氧化物催化氧化零价汞
    近年来,金属及其氧化物在催化剂领域的研究应用越来越受到关注。Fe、Cu、Mn、W等过渡金属以及金、银、钯等贵金属在脱除Hg0的研究中表现出良好的性能。
        Kong等[15]用纳米级的Fe2O3催化氧化Hg0时发现,烟气中存在氧气时,Hg0可以被Fe2O3表面的活性氧原子以及其内部的晶格氧氧化。纳米级的金属氧化物比表面积大、粒径小、表面配位不饱和点多,其吸附效果优于非纳米级的金属氧化物。Ghorishi 等[16]在固定床反应器中进行Fe2O3吸附汞的实验时发现,当烟气中存在HCl时,Hg0的氧化效率达到了90%。
        金、银、钯、铂等贵金属元素在一定条件下能与Hg0发生汞齐反应生成合金而使Hg0脱除。Blythe等[17]对钯催化剂进行了脱除Hg0的研究,结果表明在为期10个月的测试中,钯对Hg0的脱除效率始终文持在较高水平。在整个测试过程,Hg0氧化效率从最开始的90%只降低到80%。贵金属催化剂价格昂贵,但它们在催化剂中通常只作为活性物质,用量很小。贵金属催化剂经过高温加热,再用N2和CO2清灰,就能够重复使用[18]。
    Li等[19]对惰性氧化铝上负载氧化锰的催化剂进行了改良,他们将Mo、W、Cu等过渡金属元素掺杂入Mn/α-Al2O3催化剂,并在较低温度(373K~473 K)下测定其对汞的催化氧化效果。经过测试发现,掺杂元素中效果最好的是Mo,其性能甚至超过了贵金属催化剂Pd/α- Al2O3。
    1.3 铁基尖晶石催化氧化零价汞
    尖晶石是一类常见的矿物,其结构通式可以用AB2X4来表示。其中X代表阴离子,A、B代表阳离。A一般为二价金属离子(如:Cu2+、Fe2+、Mg2+等),B一般为三价离子(如Al3+、Co3+、Mn3+、Cr3+)[21]。尖晶石型化合物具有热稳定好、硬度大、熔点高等优点,是一类非常重要的无机材料,可以用做高温耐火材料,广泛应用于电子、通讯、航空、军事、陶瓷以及冶金等工业中[22]。
    铁基尖晶石是一种常见的磁性材料,磁铁矿是其中最为简单而且便宜的一种。磁铁矿尖晶石由Fe2+和Fe3+离子组成,是一种典型的反尖晶石,其分子式可以表示为Fe3+[Fe2+Fe3+]O4[20]。由于磁铁矿中的铁离子易发生类置同像置换而被其他阳离子替换,使天然磁铁矿中经常含有Zn2+、Mn2+、Ni2+、Cu2+等离子,这些阳离子被掺杂进入磁铁矿的晶格中,形成改性的铁基尖晶石。掺杂金属的种类、性质、数量会影响铁基尖晶石的理化性质,例如掺杂Ti、Zn等元素可以提高铁基尖晶石的热稳定性,掺杂Mn、Co、Ni等元素可以改进铁基尖晶石的催化氧化性能[23]。
    研究表明,铁基尖晶石类催化剂相较于活性炭以及金属氧化物等催化剂具有更高的脱汞效率[20],并且铁基尖晶石具有超顺磁性,采用喷射法进入烟道的催化剂在吸附汞之后,可通过磁分离的方法从飞灰中分离出来,易于再生和汞的回收利用。
    1.4 选题的目的与意义
    在本选题中,尝试在磁铁矿掺杂Ti4+的基础上进一步负载Mn2+合成Mn/FeTi尖晶石,通过改变催化剂中Mn2+的比例,找到脱汞效率最高的催化剂组成,并对该催化剂进行活性评价,完善烟气脱汞处理的流程工艺。
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