两个基于含氮多齿配体Ag(I)离子和多元羧酸的配位聚合物的合成结构及荧光性质

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摘要：在本论文，我们基于含氮多齿配体1-(1H-1,2,4三唑基甲基)-3-(4-吡啶基)-5-(3-吡啶基)-1,2,4-三唑(简写为3,4'-tmbpt)，多元羧酸1,3,5-苯三酸(H3btc)和1,2,4,5-苯四酸(H4btec)以及Ag(I)离子在水热条件下合成了两个配位聚合物[Ag6(3,4'-tmbpt)(btc)2]·2H2O (1)和[Ag2(3,4'-tmbpt)(H2btec)]·H2O (2)。通过多种物理检测手段对这两个化合物进行了表征。化合物1展现了一个具有(4·62)2(6·85)2(4·62·83·12)拓扑网络的三维(3,4,6)-连接框架结构。化合物2则展示了一个具有(63)2(42·64)(42·63·8)拓扑网络的三维(3,4)-连接框架结构。此外，对化合物1和2的荧光性质分析表明，化合物1在558 nm处出现发射峰，化合物2在547 nm处出现发射峰。两个化合物的发射峰可归因为3,4'-tmbpt配体的荧光发射，因为自由的3,4'-tmbpt配体也在相近的位置(554 nm)出现了发射峰。53395

毕业论文关键词：含氮多齿配体，配位聚合物，拓扑网络，光致发光

Abstract：In this thesis, two coordination polymers based on multidentate N-donor ligand 1-((1H-1,2,4-triazol-1-yl)-methyl)-3-(4-pyridyl)-5-(3-pyridyl)-1,2,4-triazole) (3,4'-tmbpt), polycarboxylic acids 1,3,5-benzenetricarboxylic acid (H3btc) and 1,2,4,5-benzenetetracarboxylic acid (H4btec), and Ag(I), namely [Ag6(3,4'-tmbpt)(btc)2]·2H2O (1) and [Ag2(3,4'-tmbpt)(H2btec)]·H2O (2) were synthesized under hydrothermal conditions. The two compounds were characterized by several physical measurements. Compound 1 exhibits a three-dimensional (3,4,6)-connected framework with (4·62)2(6·85)2(4·62·83·12) topology. Compound 2 displays a three-dimensional (3,4)-connected framework with (63)2(42·64)(42·63·8) topology. Furthermore, photoluminescence spectra show that compound 1 shows an emission peak at 558 nm, compound 2 displays an emission peak at 547 nm. The emission peaks of 1 and 2 can be attributed to the fluorescent emission of the 3,4'-tmbpt ligand, because similar peaks also appear for the free 3,4'-tmbpt ligand.

Keywords: multidentate N-donor ligand, coordination polymer, topological network, photoluminescence

1 前言 3

1.1 背景 3

1.2 配位聚合物的合成方法 3

1.3 配位聚合物的应用 4

1.4 立题思想 7

2 实验部分 9

2.1 试剂与仪器 8

2.2 化合物1和2的合成 8

2.3 X-射线晶体学 8

3 结果与讨论 9

3.1 化合物的晶体结构分析 9

3.2 化合物的粉末X-射线衍射分析 14

3.3 化合物的发光性质 15

结论 16

参考文献 19

致谢 20

1 前言

1.1 背景

配位化学由瑞士化学家Alfred Werner于1893年创立，并于20世纪初被化学界广泛接受。自此以后，配位化学便成无机化学的主要科研方向之一[1,2]。近年来，配位化学的研究取得了巨大的进展，在设计和合成金属有机配合物，生物无机配合物以及簇合物等方面取得了令人瞩目的成果[3-5]。

配位聚合物由于在非线性光学、气体吸附和存储以及催化等许多方面有重要的作用，是近年来人们研究的热门[6-8]。配位聚合物是由有机配体与中心金属通过配位键或弱化学键而构建的具有无限结构的化合物[9]。配位聚合物中同时拥有金属离子及有机配体，因而具备特殊的物理、化学性质。这使其在材料科学上有重要的应用价值。因此，配位聚合物的探索不仅限制在配位化学范畴内，还涉及到其他若干学科。如材料化学、物理化学、金属有机化学、超分子化学、拓扑学和生物化学[10,11]。