金属有机框架化合物的制备及催化性能的研究

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摘要：本论文首次采用微波法制备了特定结构的Zr-MOF催化剂，通过电场发射扫描电子显微镜(FESEM)、X射线粉末衍射(XRD)、N2吸附脱附等温线以及差热分析(TG-DTA)等手段对其进行了表征。活性测试结果表明，该催化剂在无溶剂合成4-甲基-5,7-二羟基香豆素的有机反应中表现良好的催化性能，其性能不仅与均相催化剂相当，且可以重复使用8次，活性没有没有明显降低。此合成方法不仅克服了传统用的一般溶剂热合成方法，而且还为该类材料在储能、传感器、催化等领域的应用提供了广阔的空间。57249

毕业论文关键词：金属有机框架化合物，非均相催化剂，微波辐射，4-甲基-5,7-二羟基香豆素

Abstract: Zirconium functionalized metal organic framework material (Zr-MOF) was synthesized through microwave irradiation technology. Field emission scan electronic microscopy (FESEM), Small-angle X-ray powder diffraction (XRD), N2 adsorption-desorption isotherms and Thermal gravimetric analysis (TGA) were used to characterized the as-prepared Zr-MOF. The Zr-MOF catalyst displayed comparable catalytic efficiencies with the homogeneous ZrCl4 catalyst in solvent-free synthesis of 5,7-dihydroxy-4-methyl-2H-chromen-2-one, and could also be easily recovered and reused up to 8 times. This method for synthesis of Zr-MOF not only made up defect of traditonal solvent thermal synthesis method, but also provided a broad space of application for this kind of materials in energy storage, sensors, catalysis.

Keywords: metal organic framework compound, Heterogeous catalyst, Microwave irradiation, 5,7-Dihydroxy-4-methyl-2H-chromen-2-one

1 绪论 4

1.1前言 4

1.2金属-有机配位聚合物的组成 4

1.3金属-有机配位聚合物晶体几种常见培养方法 4

1.3.1溶液法 4

1.3.2 扩散法 5

1.3.3溶剂热法 5

2 实验部分 5

2.1实验试剂 5

2.2 材料的表征 5

2.2.1 N2吸附等温线(BET) 5

2.2.2 X射线衍射(XRD) 6

2.2.3 热重测试(TG-DTA) 6

2.2.4 扫描电子显微镜(SEM) 6

2.3材料的制备 6

2.4 催化性能测试 7

3结果与讨论 7

3.1催化剂Zr-MOF成份及结构分析 8

3.2 Zr-MOF的催化性能 11

结论 13

参考文献 14

致谢 16

1 绪论

1.1前言

近年来，一种以金属离子为节点、有机配体为连接链组成的有机金属框架化合物（MOFs），以其高比表面积、高孔容以及可以预先设计的结构等优点而备受研究工作者的关注[1]，至今已有大量的文献报道了该类材料的制备方法上[2]，通过改变金属节点、有机配体合成了大批不同性能、结构的金属有机框架化合物。在应用方面，现在也已经取得的较大进展, 如吸附[3,4]，分离[5]，催化[6]等。类分子筛咪唑框架化合物（ZIFs）是金属阳离子通过咪唑阴离子连接而成四面体的框架结构[7]，属于MOFs材料的一个分支，具有高的比表面积和高热稳定性，使得该类材料在气体储藏、分离、以及催化等方面的应用优于普通多孔MOFs材料，展现了其应用在先进的纳米技术元件上巨大的潜能。