2。5 催化剂的性能评价 10
2。5。1 活性评价的气体和仪器 10
2。5。2 活性评价方法 10
2。5。3 稳定性评价方法 11
3。 结果及讨论 11
3。1 催化剂BET表征结果 11
3。2 催化剂XRD表征结果 12
3。3 XPS表征结果 13
3。4 催化剂活性测试结果 15
4。 全文结论 16
致谢 18
参考文献 19
1。绪论
1。1 一氧化碳,四氧化三钴,二氧化锆性质
标准状况下一氧化碳(CO)纯品在物理性质上为无色、无臭、无刺激性的气体。它同时也是易燃易爆的有一定危险系数的气体,对人体也是有伤害性的,例如我们常说的煤气中毒,其中就是因为煤的不完全燃烧引发的。最早的时候,一氧化碳是由氧化锌与碳加热制得。现在,平时生活中大量的交通工具也是一大主要来源,因为CO是汽车尾气中的主要物质,高达百分之七十。还有一大来源是煤气,基本上含碳的燃料不完全燃烧就会产生一氧化碳。[1-4]论文网
四氧化三钴一般呈黑色或者灰黑色,粉末状的固体,熔点高,暴露在空气中时很容易吸潮,但是并不会生成新的水合物。不溶于水、醇,氨水等,能溶于硝酸这样的浓酸发生氧化还原反应,四氧化三钴还是尖晶石结构的半导体,晶格氧在还原反应中有较强活性。[5]若在浓度高的H2SO4,HF中是发生复分解反应。若加热到1200℃以上会被分解为氧化亚钴。在900℃的氢气火焰中时,可还原成金属钴。需要注意的是它对胃肠道、眼睛和呼吸系统都有刺激性。吸入后可能出现支气管哮喘还可能会引起急性中毒等。四氧化三钴主要用来生产电池中的钴酸锂。也用作一些氧化剂或者制造珐琅中的原料。
二氧化锆是助剂,近年来,引起人们的广泛关注。[6-7]它有热稳定性,兼具氧化性和还原性,钴锆间的相互作用对改善钴物种的还原性是有益处的。不仅如此,它还可以吸附来自原料气中痕量水汽以形成表面羟基,就是这个部分对催化剂起到了催化氧化的正面促进作烧结能力和四氧化三钴的分散度。还有就是降低四氧化三钴的颗粒尺寸,增加四氧化三钴的比表面积。形成氧空穴,提供经济和充足的晶格氧。所以预计比表面积与催化剂活性存在一定的比例关系。应该是正比关系。如果修饰四氧化三钴的二氧化锆过多时,比表面积变大的情况下,活性不变或降低了,可以说明比表面积对活性的影响不是必然的。文献综述
1。2 国内外发展背景
1。3 指导思想以及课题需要解决的问题
一氧化碳在低温下被催化氧化为二氧化碳,制备并测试催化氧化使用的催化剂是研究课题的主线。本次论文主要是研究锆修饰下四氧化三钴对一氧化碳的氧化活性研究,想要改进最近几年来研究发现的问题。四氧化三钴虽然本身具备催化一氧化碳的能力,但是有一个漏洞就是微量的水分都会致使催化剂失活,因此为达到活性和稳定性的统一,在四氧化三钴中加入二氧化锆修饰它。
二氧化锆是助剂,它有热稳定性,兼具氧化性和还原性,钴锆间的相互作用对改善钴物种的还原性是有益处的。载体可以给催化剂带来更多活性位和氧空穴。[14]不仅如此,它还可以吸附来自原料气中痕量水汽以形成表面羟基,就是这个部分对催化剂起到了催化氧化的正面促进作烧结能力和四氧化三钴的分散度。还有就是降低四氧化三钴的颗粒尺寸,增加四氧化三钴的比表面积。形成氧空穴,提供经济和充足的晶格氧。所以预计比表面积与催化剂活性存在一定的比例关系。应该是正比关系。如果修饰四氧化三钴的二氧化锆过多时,比表面积变大的情况下,活性不变或降低了,可以说明比表面积对活性的影响不是必然的。