目前,国内在脱硝技术上主要是采用贵金属Pt催化氧化NO[16],虽然在前人的研究中证明了在催化剂中Pt的氧化活性较高,但是Pt价格昂贵且存在催化剂中毒等问题,另外我国贵金属资源相对匮乏且造价昂贵,难以应用于工业化。国外很多学者在烟气脱硝方面做了研究,高安正躬等[17]研究了贵金属催化剂和在过渡金属氧化物上负载γ-Al2O3制备的催化剂催化氧化NO的活性,并考察了SO2和H2O的影响,得出了在250℃下各种催化剂的活性顺序为Mn>Cr>Co>Ni>Cu>Fe>V>Zn>Mo。三效催化剂能同时脱硝、脱硫和脱碳,因此一直都是研究热点,Ozawa等[18] 在1993年的报道中首次提到由CexZr1-xO2制成的三效催化剂的催化活性较高,因此CexZr1-xO2成了新的研究热点。同年,Murota等[19]发现CeO2是很好的储氧材料,并且在CeO2中加入ZrO2后,还原温度由1100K下降到900K。这也是首次有人发现ZrO2对CeO2的贮氧性能有促进作用。1994年,在布鲁塞尔举行了第3届催化和汽车污染控制会议(CAPoC3)。在此次会议中开展了ZrO2促进CeO2贮氧能力作用的专题报道。在1997年举行的CAPoC4会议上,工业界认可了ZrO2稳定性和CeO2抗热失活的有效性。法国Azambre课题组[20]通过DRIFTS和TG系统研究了NO和NO2在CexZr1-xO2表面的吸附类型和吸附容量,指出NOx分子在铈锆表面的吸附主要通过NO分子与铈锆材料中的氧空位进行电子交换而发生作用。63654

冯长根[21]等对铈锆固溶体的性能进行了综述和研究,认为含Ce0.6Zr0.4O2的全Pd三效催化剂具有较好的耐高温性能。研究表明,铈锆固溶体(CexZr1-xO2)由于其优异的释/储氧能力而被用于氧化反应,由于它用途广,所以引起业内的重视,而采用不同的方法来制备CexZr1-xO2,是目前研究的热点之一[22]。论文网目前制备铈锆固溶体主要采用溶胶-凝胶法和共沉淀法。溶胶-凝胶法制备的铈锆固溶体时主要采用柠檬酸为络合剂,因为柠檬酸位软性配体,采用这种方法制备的铈锆固溶体催化剂呈块状,分散性较差,结构容易发生变化,催化氧化NO的效果不是很理想。因而在本研究中大胆采用对苯二甲酸这一结构比较规整的芳香羧酸作为络合剂,对CexZr1-xO2的结构进行优化,使其具有多孔结构,增加其孔容积及比表面积。期望得到的催化剂具有分散性好,颗粒小的特点。

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