3。2。2结果与讨论 10
3。3 2-氰-1,4对二苯甲酸的合成 10
3。3。1反应机理 11
3。3。2结果与讨论 11
3。4 UiO-66-CN的合成 11
3。4。1反应机理 11
3。4。2结果与讨论 11
3。5 Pd(C4H4N2O)2Cl2的合成 12
3。5。1反应机理 12
3。5。2结果与讨论 12
3。6 [Pd(C4H3N2O)2]n·3H2O的合成 12
3。6。1反应机理 12
3。6。2结果与讨论 12
3。7 Pd-MOF催化乙醇/水溶液中的偶联反应 12
3。7。1反应机理 13
3。7。2结果与讨论 13
3。8 Pd-MOF催化甲醇/水溶液中重氮盐的偶联反应 13
3。8。1反应机理 13
3。8。2结果与讨论 14
4产物表征 17
4。1 2-溴-1,4-对二苯甲酸甲酯的合成 17
4。2 2-氰-1,4-对二苯甲酸甲酯的合成 18
4。3 2-氰-1,4对二苯甲酸的合成 18
4。4 UiO-66-CN的合成 19
4。5 [Pd(C4H3N2O)2]n·3H2O合成 19
4。6 Pd-MOF催化乙醇/水溶液中的偶联反应 20
4。7 Pd-MOF催化甲醇/水溶液中重氮盐的偶联反应 21
5结论 21
致谢 23
参考文献 24
附图 25
1绪论
1。1研究背景及选题依据
1。1。1研究背景
具有周期性网络结构的晶体材料金属有机骨架,它的材料是由金属离子或离子簇和有机配体通过分子自组而组成了MOFs的次级结构,材料骨架的结构单元由金属离子和配位基因结合也在一定程度上决定了材料的最终拓扑结构。因为这类材料的多孔骨架晶体结构是一种前景广阔的类沸石(有机沸石类似物)材料,通过和各种刚性桥练有机配体和各种金属离子洛合,从而设计生成不同多孔径的金属-有机骨架的结构让MOFs的结构构造有了多种变化,因为有机体上可以携带具有功能作用的修饰基因让MOFs微孔聚合物在催化反应或是吸附性能等要求发挥功能作用。论文网
20世纪后期MOGs的研究便被提上日程,在1989年Hoskins和Robson报道“一类由无有机配体和无机金属团簇以配位键的方式相互链接合成的一种新型固体聚合物材料”。
这一实践被认为是MOFs材料研究的开端,但是当时当时有一技术难题难以攻克,那就是出会现相互贯穿的现象并且如果合成MOFs材料的模板剂被除去后它的结构就很容易发生坍塌。
MOFs的研究在20世纪获得了巨大的发展,随着MOFs与晶体工程学的不断融合运用,可以由不同的需求设计出新型的有机配体和控制合成方法来精确控制MOFs的结构,各种新型MOFs材料在实验与需求中被合成出,同时MOFs的功能潜力也在不断得到挖掘,分离、气体吸附、药物运输荧光等方面功能的优越性也在便得到显现。