负载型铜基催化剂催化氧化二甲氧基甲烷合成碳酸二甲酯的探究(2)

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或 (CH2O)2CO (EC) + 2CH3OH → (CH3O)2CO + HOCH2CH2OH

碳酸酯交换法制备DMC的反应过程几乎无毒，且其腐蚀性较低；但该工艺复杂、能耗高、投资大、单位容积的生产能力低等，故在国内应用该法的生产规模小。

3）甲醇氧化羰基化法[15]：以CO、O2、CH3OH三种原料在催化剂作用下直接合成DMC。

CO + O2 + CH3OH → (CH3O)2CO + H2O

该工艺原料一氧化碳有毒、存在爆炸的隐患，催化剂价格昂贵，选择性差，对设备的控制和要求较高。

上述合成DMC的方法均存在着诸多不利的因素，调研文献发现有用催化剂催化氧化二甲氧基甲烷（DMM）合成DMC的方法。该合成方法使用的原料DMM的毒性极低，且DMM与DMC的分子结构很相似，将DMM的亚甲基氧化为羰基就可以得到DMC[16]。反应方程式如下：

和传统的DMC 合成方法相比，该合成方法操作简便，原子利用率高，副产物为水论文网，是一种理想的合成方法。文献[17,18]所报道的是一步掺杂法制备的Cu-MCM-41和Cu-MCM-48催化剂，都具有很好的催化活性；而使用浸渍法，将铜物种的活性组分负载于MCM-41和MCM-48的负载型催化剂未见文献报道，该法比一步掺杂法更简单、方便。而前期的研究和报道中并没有考查负载型催化剂的催化活性，所以本文尝试对铜负载于MCM-41和MCM-48类的催化剂催化氧化DMM合成DMC进行探究。