EDTA络合法制备CuO-CeO2催化剂及其CO氧化活性对比研究(2)

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3.1 H2-TPR分析 11

3.1.1不同制备方法所制备的催化剂H2-TPR分析 11

3.1.2不同焙烧温度下制备的催化剂的H2-TPR表征 14

3.2 催化剂的CO活性评价分析 17

3.2.1不同制备方法所制备的催化剂的CO活性评价 17

3.2.2不同焙烧温度下制备的催化剂的CO活性评价 20

3.3 结论 24

致谢 25

参考文献 26

1.前言

1.1消除CO的背景介绍

随着社会经济发展和人们生活水平的提高，城市机动车保有量迅速增加。截止到2009年6月底，我国机动车保有量超过1.7亿辆，与2008年同期相比，增加了1083万辆，增幅达到6.54%。人们越来越依赖机动车作为主要出行工具，这不仅使交通拥挤和环境噪声大幅度增加，而且使得机动车尾气引起的环境污染越来越严重。汽车尾气的随意排放导致现在空气质量问题越来越严重。其中机动车排放的CO 是释放到空气中含量较多的一种气体污染物，它可与人体内的血红蛋白结合，削弱血红蛋白的输氧能力，损害人的中枢神经系统，所以有必要对CO 进行净化。CO在高温条件下完全燃烧生成CO但对于日常生活中高温条件很难达到，对此需要在低温条件下可以将CO氧化成CO2的催化剂。我国做为发展中国家在汽车尾气净化、CO2 激光器气体纯化、CO气体探测器、呼吸用气体净化装置、消除封闭体系内微量CO以及质子交换膜燃料电池中少量CO的消除等也都涉及到CO催化氧化[1]。此外，CO氧化反应因其相对简单具有代表性，常被用作模型反应来研究完全氧化催化剂的催化行为。基于上述原因，CO氧化反应成为催化领域研究的热门课题之一[ 2, 3] 。

目前用于CO催化氧化的催化剂主要包括负载贵金属(Pt，Pd，Au)催化剂和过渡金属氧化物(CuO，Co3O4)催化剂等。虽然贵金属催化剂具有高活性，但是由于贵金属储量有限、成本高和稳定性较差等，因此开发具有优异低温活性、热稳定性好的非贵金属催化剂成为近期研究的热点。用于CO催化氧化的非贵金属催化剂常见的有铜催化剂[4]、钴催化剂[5]、锰催化剂[6-7]以及它们的混合物[8]。己商品化的霍加拉特(Hopcalite)催化剂即为铜氧化物和锰催化剂的混合物(40%CuO和60%MnO)，即使在-20℃，对CO仍具有较高的氧化活性，活性相当于贵金属催化剂，但在水汽存在下易失活，活性下降较快。

1932年McKinney[9] 首次报道了过渡金属氧化物对CO 氧化反应有促进作用，在这之后许多学者对过渡金属氧化物CO 氧化反应产生了浓厚的兴趣，并开发了其他不同系列的催化剂，已开发CO 氧化催化剂，包括贵金属催化剂、非贵金属催化剂、分子筛催化剂以及合金催化剂等。上个世纪中期以来，贵金属催化剂由于其较高的催化活性、选择性及稳定性被广泛应用于CO 催化氧化中。但由于贵金属价格高昂、且一般避免不了硫中毒等缺陷，抑制了其在工业中的广泛应用。研究开发能够替代贵金属的非贵金属催化剂逐渐成为催化领域中的一个研究热点。

1.2 文献综述

1.2.1 Cu基催化剂的发展

1.2.2 催化剂的制备方法

1.3 方案论证

EDTA，即乙二胺四乙酸，白色粉末，熔点：250℃(dec.)(lit.)，即文献报道熔点是250℃，此温度时开始分解。EDTA能溶于氢氧化钠、碳酸钠及氨溶液中，能溶于160℃沸水，微溶于冷水，不溶于醇及一般有机溶剂。是化学中一种良好的配合剂，它有六个配位原子，形成的配合物叫做鳌合物。