摘 要：应用密度泛函理论研究了水在Al (110)面的吸附与分解。水分子分解分两步：第一步由吸附水分子分解生成OH和H原子，分解产物共吸附于铝表面。第二步表面吸附的OH和H作用生成氢气与O，氢气逸出表面，O原子吸附于铝表面。计算发现，水分子易吸附于顶位铝原子上，吸附过程为一自发过程。当OH和氢原子共吸附于铝表面时，最稳定构型是两者位于一条直线上的相邻桥位。对于O原子，稳定的吸附构型是由一个第二层的铝原子与二个第一层的铝原子构成的面位（h2）。计算水分解途径发现，第一步分解的最低活化能60.18kJ/mol，第二步分解的最低活化能为127.16kJ/mol。铝表面可能的水分解过程的活化能都较低且都为放热反应，表明水在铝表面易发生分解反应。 64080

毕业论文关键字：Al(110)，水分解，反应机理，密度泛函理论究

Abstract: The density functional theory was conducted to investigate adsorption and decomposition of water on the Al(110) surface. There are two steps for H2O decomposition, the first step is H2O(ad)→OH(ad) + H(ad) and the second step is OH(ad) + H(ad)→O(ad) + H2(g). It is found that H2O adsorbed preferentially at top sites. The adsorption process is a spontaneous process. In the most stable configuration of OH and H coadsorption, the OH group and H are coadsorbed on two neighbor bridge sites arrayed in a line. In the most stable configuration of O adsorption, O atom is adsorbed on threefold hollow site. The barriers of first and second are 60.18kJ/mol and 127.16kJ/mol, respectively. All reactions are found to have low energy barriers and to be highly exothermic. These reveal that the decomposition of H2O on Al surfaces is a readily process.

Keywords: Al(110) surface, Water decomposition, Reaction mechanism, Density functional theory study

目  录

1  引言 4

2  计算方法 4

3  结果与讨论 5

3.1  H2O分子在Al(110) 面的吸附及OH/H、O/H2在Al(110) 

面的共吸附 5

3.1.1  H2O分子的吸附 5

3.1.2  OH和H共吸附在Al表面 6

3.1.3  Al表面吸附H2和O 7

3.2  H2O、OH和O的电子性质 8

3.3  分解反应路径 10

结论 13

参考文献 14

致谢 15

氢能被视为21世纪最具发展潜力的清洁能源正受到人们越来越多的关注，氢经济概念的提出，预示着氢能将替代传统的化石燃料满足未来能源需求 。氢能的推广主要受到了制氢技术问题、贮存及运输技术问题三方面的限制。目前现行工业用氢都采用化石燃料制氢和电解水制氢为主要的制氢方法, 这样的制氢效率不高，需要消耗大量能源，并对环境污染较大。同时，至今没有有效地解决氢气贮存的问题，制约了氢能的利用和发展。金属/水反应产生氢气, 是一种很有前景的储存和运输能量的方式 。尤其是金属铝资源丰富、产氢量大 (1244mL/g)，而且易保存。另外，铝的密度低，只有2700 Kg/m3,是常规金属中最轻的，其合金密度的范围也只石2600~2800 Kg/m3，这就使得金属/水系统的质量大大降低。论文网

本文利用周期性密度泛函理论计算了水在Al(110)面的吸附与分解、能量变化及释氢反应机理，该方法模拟真实反应环境，能更好地探索反应过程。同时也计算了水分解产物OH和H的共吸附，OH的分解情况，探讨了OH的分解途径及反应能量变化。