(2)Fe-ZSM-5分子筛催化剂。Huang等[31]指出Fe-ZSM-5分子筛催化剂很早就被用于催化还原NO,比商业的钒基催化剂更加活泼。用Fe-ZSM-5分子筛做催化剂的NO 的转化率是关于NO的一级反应,关于NH3的零级反应和关于O2的半级反应。
(3)Fe-Mo/ZSM-5催化剂。 Li等[32]发现Fe-Mo/ZSM-5催化剂的活性分别比Fe-ZSM-5和Mo-ZSM-5催化剂的活性更高。该反应分别对NO 的反应级数为0.74-0.99,对O2的反应级数为0.01-0.13,对NH3的反应级数为0。
1.4 含铁分子筛催化剂上NOx的选择性催化还原研究进展
直到第11届国际催化大会,Fe分子筛才引起研究者的注意,是由于其具有良好的抗H2O和SO2毒化的性能。Feng和Hall[22]制备出活性极佳的Fe/Na-ZSM-5用于异丁烷为还原剂的SCR。在他们的实验中各参数如下:空速4.2000h-1,NO 1000ppm,O2 3%,温度在450-550℃时NO的转化率可达95%以上。500℃时反应体系中引入20%的水和150 ppm的SO2,NO的高转化率可持续2500h不变。这一性能极佳的催化剂是采用nSi/nAl=19 的Na-ZSM-5催化剂前体,在无氧条件下通过离子交换的方法制得的。
Lee等[23]采用湿法浸渍的方法制备Fe/H-ZSM-5,其NO的转化率只有17%(350℃),还原剂为丙烷。Joyner[24]采用传统的离子交换方法获得了Fe/H-ZSM-5催化剂该催化剂在C3H6-SCR反应中NO的最高转化率为14%。Iwamoto[25]等发现用离子交换法制备的含Fe分子筛中Fe交换率为97%的Fe/Na-mordenite的活性最好。由此可见,Fe-ZSM-5催化剂的制备方法以及离子交换程度都影响它在选择性催化还原NO反应中的性能。
含铁分子筛在选择性催化还原NO反应中另一个重要参数是还原剂。Feng和Hall[22]观察到Fe/H-ZSM-5使用CH4做还原剂时在650℃才达到NO最高转化率。Iwamoto[25]等考察到Fe-ZSM-5当以C2H4为还原剂时活性表现较差。
总之,含铁分子筛类催化剂的主要问题即:铁含量较低时,NO达到最高转化率时的温度较低,但此时NO转化率不够理想;当铁含量较高时,NO转化率提高,但最高转化率时的温度又太高。
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