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1941年米尔斯获得了博士学位，随后在马里兰大学任教，直到1945年。在此期间他经常到纽约去，在那里他接触到了很多左翼运动家。与此同时他的写作风格也发生了转变。米尔斯早期的作品大多是发表在专业期刊上艰涩又抽象的社会学专业论文，从1942年起，米尔斯开始向左翼知识分子杂志大量投稿，并努力使自己的写作风格更为通俗易懂。在转变研究方向的同时，米尔斯也努力改变自己的读者群。这使他逐渐脱离了学院式社会学家的形象，变得为人熟知。他的大学同事认为这是哗众取宠，称他为学术暴发户，米尔斯则指责他的同事对现实的漠不关心。自1946年起，米尔斯开始执教于哥伦比亚大学，直至1962年病逝。米尔斯的重要著作都完成于这一时期，包括《新权贵：劳工领袖》（1948年）、《白领——美国中产阶级》（1951年）、《权力精英》（1956年）、《社会学的想象力》（1959年）等。后期米尔斯的学术倾向更为激进，关心世界革命形势和青年学生运动，倾心于小册子的写作，如《第三次世界大战的起源》（1958年）、《听哪，洋基!》（1960年）。