近年来,随着我国机动车保有量的激增,一些城市尤其是人口密集的大型城市中大气中悬浮颗粒导致的雾霾现象日益严重[1]。碳烟颗粒作为碳氢燃料燃烧排放物的主要组成成分,是大气颗粒物中亚微米颗粒的主要来源[2-3],对人体和环境有极大危害。理空气污染需要追根溯源,采取有效措施从源头治理PM2。5颗粒物污染迫在眉睫。因此,燃烧产生的碳烟颗粒(Soot)始终是燃烧学中的研究热点。79496

通过简单的元素分析可知,碳氢燃料的完全燃烧产物只有水与二氧化碳。然而鉴于实际能源生产过程中燃烧反应的复杂性,绝大多数情况下无法实现燃料的完全燃烧,这时候燃烧产物除了二氧化碳与水,还有一氧化碳、未燃尽可燃物与碳烟颗粒等。这些反应副产物的形成涉及到复杂的化学反应与物理变化过程[4-7]。在过去几十年里,先后有大量实验与理论研究表明聚乙炔,离子态物质与多环芳香烃(PolycyclicAromaticHydrocarbons,PAHs)有可能是碳烟颗粒的气态分子前驱物。随着研究的深入,后者PAHs作为碳烟颗粒的前驱体的观点得到了学界的普遍认同[4-8],如下图,碳烟颗粒在生成时先后经历了(1)小分子生成单环芳香烃;(2)多环分子前驱体的形成;(3)初生颗粒氧化成核与表面增长及团聚;论文网

(4)碳烟颗粒的成熟与氧化等阶段。

燃烧源碳烟颗粒生成路径[39]

碳氢燃料排放的初生颗粒粒径通常在纳米尺度,其理化特性决定了在生成、生长于氧化过程中的表现。初生颗粒的物理特性包括了尺寸大小、表面三维形貌、团聚形态与纳观结构等,化学特性则包括了氧化活性、分子组成、表面官能团等。

火焰生成初生颗粒的理化特性很大程度上依赖于燃烧工况。近年来,有研究发现基于不同燃料理化特性差异设计的掺混燃料具有优良的排放特性和经济性能[9]。与纯碳氢燃料燃烧相比,醇类掺混燃料对初生颗粒排放会产生有利影响[10-11]。

在对碳烟初生颗粒研究的初始阶段,研究人员对碳烟初生颗粒的气态前驱物(PAHs)进行了研究分析。Dobbins等人[12]利用激光微探针质谱分析法在乙烯正常扩散火焰中心线上研究了燃烧的化学演变历程,发现了初生颗粒前驱体具有多环芳香烃的分子形态。Wang等人[13]研究了碳氢燃料反扩散火焰中PAH的生长机制与协同效应,补充了PAHs新的形成机制,同时利用该机制预测出协同效应在较大的PAH分子中更为明显,这与实验观测结果相一致。

在PAHs气态前驱物的理论基础上,研究人员开始设计实验探究碳烟颗粒的理化特性。Gassman等人[14-15]利用显微红外光谱(micro-FTIR)研究了乙烯预混火焰生成碳烟颗粒的化学特性,发现初生颗粒表面含有大量的脂肪族官能团、芳香族官能团与含氧官能团,这些官能团在碳烟颗粒质量增长的过程中起到了重要作用。Alfè等人[16-17]在实验中利用紫外-可见吸收光谱、热重分析仪与碳氢元素分析,通过控制预混比与冷气流速,研究了甲烷与氧气的预混火焰中火焰温度对碳烟颗粒性质的影响,他们发现颗粒表面的脂肪族官能团含量与火焰温度和燃空比有关,同时官能团中的碳氢比例会对碳烟颗粒的氧化活性造成影响。马翔等人[18]在实验中运用了X射线光电子能谱与傅里叶红外光谱分析进一步阐明了火焰温度对碳烟表面官能团影响,研究发现较高的火焰温度会降低碳烟颗粒的表面官能团含量,并利用热重分析研究了氧化活性与表面官能团含量的关系,发现了表面官能团含量的减少会导致氧化活性的降低。

总结已有的研究可以发现,大量的实验技术手段已经被运用于针对碳烟颗粒特性的研究中。通过对碳烟颗粒取样分析,结合高分辨率透射电镜、扫描探针显微镜、质谱粒径分析仪、傅里叶变换红外光谱仪等分析仪器,可实现针对燃烧产物的理化特性的定性、定量研究。实验室中通常采用的取样方法石英玻璃沉积取

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