水凝胶主要有几下几点性质：溶胀及体积相变、保水性能、pH值及温度响应性、力学性能。

本课题讨论的自组装石墨烯水凝胶(SGH)，是在氧化石墨烯-氨水-水合肼的氧化还原体系中，以氧化-还原法合成得到。相对于石墨烯本身，自组装石墨烯水凝胶具有诸多优越的性质：较高的导电率（≈5×103 S cm-1）、较高的机械强度、热稳定性以及高的比电容。这些优越的性质使得SGH在生物化学和电化学方面具有广泛的应用前景，如载药体、生物纳米复合物和超级电容器。此外，将石墨烯制备成水凝胶，还能很大程度上减少石墨烯片层的团聚。

1.3 石墨相氮化碳

1989年COhen 和Liu[33]依据已知的Si3N4的结构设计出C3N4的结构即将Si3N4中Si原子换成C原子其中碳原子采用sp3杂化每个C原子与4 个sp3杂化的N原子结合，4个N原子分布在四面体的4个顶点。每个N原子与3个C原子相连形成近似平面结构每个晶胞有8个N原子6个C原子。

理论上，氮化碳存在多种同素异形体，如α相，β相，立方相，准立方相，以及石墨相结构。在这些结构中，石墨相氮化碳（g-C3N4）被认为是环境最稳定的结构，如，石墨相氮化碳可以在高达600 ℃的空气中稳定存在，这使得它在极端条件的多相催化领域中有潜在的应用价值。作为一种类石墨烯结构，石墨相氮化碳具有紧密堆积的二维结构，氮杂原子有序地取代了石墨框架中的碳原子，继而通过碳氮院子的sp2杂化形成π共轭石墨相平面。这样的结构中，二层石墨相氮化碳之间的层间距是0.326 nm，要比晶体石墨更加紧密。这是由于电子亲和能较大的氮原子加强了两层之间的结合能力。[34]

1.3.1 氮化碳的结构

石墨相氮化碳具有二种类型的同分异构体，可以通过合成时选择合适的前驱体及缩聚方法来获得相应的结构。如图1.5所示，（a）是石墨相氮化碳的第一种结构，由均三嗪结构单元组成（C3N3环），周期性的出现单碳空位，（b）是石墨相氮化碳的第二种结构，由三均三嗪结构组成（C6N7环），通过平面内的氨基相互连接在一起，具有更大的周期性三碳空位[35]。根据密度功能化理论计算得知，三均三嗪单元要比均三嗪单元更加的稳定，所以由胍基片段（第二种结构）组成的氮化碳要比三聚氰胺片段（第一种结构）更加的热力学稳定。一些研究工作者对着两种结构进行了深入地研究发现，氮原子处于不同的电子环境下，以及不同的氮源的影响，都会对最终的石墨相氮化碳的结构有很大的影响，同时，单碳空位是十分不稳定的[36]。因此，目前大家都广范的接受三均三嗪结构的石墨相氮化碳结构，我们的研究也是基于此结构的氮化碳。

图1.5 石墨相氮化碳的结构示意图

1.3.2 石墨相氮化碳的合成来!自~优尔论-文|网www.youerw.com

经过170年的发展，不同合成g-C3N4的方法，都是基于不同富碳和富氮的有机物，如下图所示：Kouvetakis等[37]通过400-500 ℃煅烧三聚氰胺及其衍生物获得了一种无定型的氮化碳材料，这种无定型氮化碳恰好有石墨化堆积峰。Montigaud等[38]报道了一种溶剂热法，以三聚氰胺和四氯化碳为前驱体，在250 ℃和140 MPa下可以合成弱缩聚产物，但其低序性和过多的氨基基团，限制了其的使用。在水合肼存在的条件下，800摄氏度2.5 GPa压力下热解三聚氰胺，这样制备的氮碳化合物就有完美的石墨化堆积，但是对氮的消耗过多。

表1.1 石墨相氮化碳的合成方法[38]

1.4 本论文的工作

本毕业设计以氧化石墨烯水凝胶为研究对象，采用二维纳米氮化碳对其进行表面改性，分别对其进行超声剥离得到单原子层厚度的氧化石墨烯和氮化碳层，进一步通过水热还原，一方面可将氧化石墨还原得到石墨烯，另一方面，氮化碳片层及氧化石墨片层可以在高温高压下自组装形成规整孔装结构的水凝胶，有效地减少了石墨烯片层的团聚同时增加了其机械强度。