摘要:本论文以间苯二甲酸为基础,引入三个三唑环,合成了一个刚性对称的六羧基配体,再将该配体和金属铜离子配位构建出MOF Cu-LBT材料。通过单晶X-ray衍射测试了它的晶体结构,并研究了它的气体吸附性能和选择吸附性能。73445

毕业论文关键词:金属-有机框架;六羧基配体;气体吸附。

Study based on the copper metal organic framework structure and performance

Abstract: In this article, we are on the basis of isophthalic acid, introducing three triazole ring, a rigid symmetry six carboxylic acid ligand was synthesized。 The ligands and copper metal ion are coordinated to construct MOF Cu-LBT material。 By X-ray single crystal diffraction method for it, the structure has been characterized, and we study its gas adsorption and selective adsorption performance。

Keywords: metal-organic frameworks; hexatopic carboxylate acid ligand; gas absorption。

前言:

金属-有机框架(Metal- Organic Frameworks, MOFs),是近年来发展迅速且得到广泛关注的一类多孔材料。它通常是指由含氧或氮的刚性有机配体与无机金属离子团簇经过自组装过程形成的多孔晶体材料[1]。以往,MOFs还有着多孔配位聚合物、类分子筛材料等别名。与多孔的纯无机沸石材料类似,普鲁士蓝[2]以及其它沸石类似物如多孔磷酸盐[3]和硫酸盐的金属化合物[4]都对气体具有吸附作用。因此,用有机配体来代替无机成分,组装成同时含有机和无机成分的多孔复合材料变得令人期待;1990年在Hoskins和Robson[5]课题组的研究报道中,巧妙地利用了有机配体和金属离子的结合构筑了三维的金属有机框架化合物,从而提出了通过配位键来构建这种多孔材料的概念。到了20世纪90年代末期,日本科学家Kitagawa[6]和美国科学家Yaghi[7]课题组分别得到了几例稳定的多孔配位聚合物,并对它们的气体吸附特性进行了测试。特别是Yaghi课题组报道的MOF-5[8],它是由对苯二甲酸和硝酸锌在N,N-二乙基甲酰胺中反应得到的;经过活化处理后,发现其比表面积可高达3000 m2 g-1,该发现引起了化学界和材料界的极大关注。之后,Yaghi课题组也正式提出了“金属有机-框架(Metal-Organic Framework)”这个概念,从而将其作为一个专用的名词来表示这类具有多孔结构的配位聚合物。论文网

MOFs材料有着诸多优点,如制备简易,结晶度高,比表面积大,孔隙率高等。最显著的一个特点就是,我们可以对它的结构单元进行设计来获得不同结构的目标产物,因此备受很多化学研究者的关注。通过引进不同的有机基团对其拓扑结构的定向设计和修饰,会产生多种孔道形状,材料界称之为多孔结构的可设计性[9]。在其应用方面,MOFs材料在气体吸附领域的研究一直比较热门。当今社会,能源问题制约着各国的发展,备受关注。由于煤炭石油等能源有着不可再生且燃烧后有污染的弊端,寻找新的绿色能源已经刻不容缓。在诸多气体里,氢气由于燃烧后没有温室气体产生,被公认为是非常理想的新能源。然而氢气在存储的问题上一直很困难,因此寻找低密度的储氢材料成为化学家们的研究热点。由于MOFs材料具有可通过设计来调节孔隙大小和形状的特点,因此可以作为新型的储氢材料[10]。它在气体吸附[11]、传导[12]、催化[13]、医药载体[14-15]等方面都有着广泛的应用,其中研究得最多的是气体吸附方面。Yaghi课题组曾对几种骨架的吸附氢气的能力做了比较, 发现MOFs材料对于氢气的存储有较大的潜力, 也证明了比表面积不是吸附量大小的唯一决定因素, 功能性基团[16]的存在也起到很重要的作用。不同基团的引入,会使得MOFs材料的结构、孔道大小均发生变化,从而使其展现出对气体不同的吸附能力和选择性吸附能力。

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