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掺氮Ru/Ag碳纳米管处理水中2,4,6-三氯酚(2)
1。2。4 2,4,6-三氯酚的常见治理方法 7
1。3催化加氢脱氯 8
1。3。1气相催化加氢脱氯反应及其应用 8
1。3。2液相催化剂加氢脱氯反应及影响因素 8
1。4本课题的研究目的、内容及意义 9
第二章 实验内容与步骤 11
2。1实验材料及仪器设备 11
2。2 实验方法 12
2。2。1 检测2,4,6-三氯酚的最大波长及绘制标准曲线 12
2。2。2未改性与改性的碳纳米管对2,4,6-三氯酚去除效果对比 14
2。2。3多壁碳纳米管负载Ru/Ag金属催化剂的制备 14
2。3催化剂的表征方法介绍 15
2。4 催化加氢脱氯 16
2。4。1 催化加氢脱氯装置 16
2。4。2 负载Ru/Ag催化剂对水中2,4,6-三氯酚的加氢脱氯 16
第三章 实验结果及讨论 18
3。1 金属催化剂的选择 18
3。1。1未改性与改性的碳纳米管对2,4,6-三氯酚去除效果对比 18
3。1。2负载其它金属的催化剂对去除效果的影响 19
3。2多壁碳纳米管负载Ru/Ag基催化剂的表征 19
3。2。1 催化剂的XRD分析 19
3。2。2催化剂的XPS分析 21
3。2。1。催化剂的TEM分析 22
3。3不同催化体系对2,4,6-三氯酚加氢脱氯反应的影响 23
3。3。1负载不同金属配比材料对去除效果的影响 23
3。3。2 Ru/Ag/N-MWCNTs催化加氢处理2,4,6-三氯酚最佳条件确定 24
3。3。3 氯离子检测 27
3。3。4 催化剂的重复使用 28
3。3。5实验需注意的细节问题 29
结 论 30
致 谢 31
参 考 文 献 32
第一章 绪 论
1。1碳纳米管简介
1。1。1碳纳米管结构性质及制备
1991年,日本科学家在观察石墨电极直流放电阴极沉积物中偶然发现丝状碳;1992年,发现碳纳米管的导电性与其管壁弯曲程度结构相关[[[] 梁蕾。稀土改性碳纳米管负载Ni催化二氧化碳加氢甲烷化的研究。2012,5。30,19-21]];1995年,发现并证实其优越的场发射性能;1996年,发现其会大面积定向生长;1998年,将其制成电子管阴极;同年,将其开发作为场效应晶体管;次年,进一步改进制成彩色显示器样管;21世纪初,创新地研发出高亮度的碳纳米管发射显示器样管。碳纳米管的开发利用速度超乎想象,而且开辟出更宽阔的前景。
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碳纳米管结构相对于C60更加奇特。之后这种物质即命名为碳纳米管,碳纳米管管壁的每个碳原子每个C原子与相邻的三个C原主要以sp2杂化方式相连形成六边形网状结构,部分C原子以sp3杂化形式促使表面呈弯曲状态。根据碳纳米管内部管层数,可分为单壁碳纳米管和多壁碳纳米管,如图1-1所示。现今特殊的立体空间结构导致其
机械
性能、电
化学
、力学、光学等方面优越于普通材料,备受新世纪的青睐。
(a)单壁碳纳米管 (b)多壁碳纳米管
图1-1 碳纳米管空间结构
一般单壁碳纳米管管径在0。4-0。25nm,长度最短几微米最长几厘米,结构相对简单;多壁碳纳米管层数多达几十层,层距为0。34nm,内径在0。5到几纳米,外径最大为几十纳米。区别在于多壁碳纳米管每层碳纳米管相对位置不定,结构复杂;然而相同的是,两种碳纳米管的两端绝大多数都是封闭呈半圆状。
碳纳米管属于纳米碳材料,特殊的表面结构具有优越于其他材料的物理化学性质。不仅耐酸碱、比表面积大,表面结构是可以控制的,因此可以方便的回收贵金属。采用sp2杂化的碳原子均有一个未成对电子垂直于层片的π轨道上,而碳纳米管的曲面容易引起π电子云的变化,改变其表面的电子性质,导致碳纳米管具有良好的导电性能。特殊的导电性能会让金属与载体间产生强相互作用和特定的电子转移,从而可以增强催化剂的选择性和活性。
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