3.1对比试验 6

3.2金橙I初始浓度对反应的影响 7

3.3 H2O2浓度对反应的影响 8

3.4零价铁粉投加量对反应的影响 10

3.5溶液pH值的影响 11

3.6金橙I的降解机理分析 12

3.6.1铁离子浓度及pH值分析 13

3.6.7紫外光谱分析 14

3.6.8 LC-MS分析 14

3.7小结 16

第四章 结论与展望 17

致谢 18

参考文献 19

第一章 前言                                                             

1.1 Fe0类Fenton技术

自从1894年法国科学家H.Fenton发现在酸性条件下酒石酸能被Fe2+/H2O2体系有效氧化,随后以“Fenton试剂”命名的Fe2+/H2O2体系为氧化降解有机污染物提供了新的方法,随后该方法被命名为Fenton技术[1]。在降解反应中Fenton试剂能够提供氧化能力很强的·OH(Eθ=2.80V),从而为氧化降解有机污染物提供了可能,但由于该体系中有大量的Fe2+存在,容易产生铁泥,而且对反应溶液的pH值范围要求较窄,需要消耗大量的酸碱,使得Fenton技术在实际应用中受到了一定的限制,为此也引起了众多研究者对Fenton技术进行研究改进,开发了一系列的类Fenton技术[2]。例如,Fe3+类Fenton技术、光助类Fenton技术、配位体类Fenton技术、电化学类Fenton技术及 Fe0类Fenton技术等。这些类Fenton技术的基本原理与Fenton技术相似,在降解有机污染物的过程中起主要氧化作用的依然是·OH,现已成为有机废水处理技术的研究热点之一,特别是Fe0类Fenton技术。该技术不同于一般的可溶态铁的均相Fenton技术,其采用Fe0为固相催化剂,既保证了Fenton氧化反应的稳定进行,同时又利用Fe0 原有的还原、微电解和混凝吸附的作用对有机污染物进行一定的预处理,因此能够更加高效地降解有机污染物[3,4]。                                

1.2 Fe0类Fenton技术的氧化机理

目前国内外关于Fe0类Fenton技术的氧化机理仍在争论,论点主要围绕在反应过程中是产生以·OH、·OR等自由基为主的活性氧化物,还是产生以铁为中心的高价铁瞬态中种,形成了两种理论,即羟基自由基理论和高价铁瞬态物种理论[2,5]。但从讨论的结果来看,大多数人还是支持·OH自由基机理论,认为零价铁在反应过程中首先被腐蚀生成Fe2+(eq.1-1),生成的Fe2+能够与H2O2组成Fenton试剂,引发Fenton反应,产生活性很强的·OH自由基,同时Fe2+被氧化成Fe3+(eq.1-2),生成的·OH能够氧化破坏有机物的分子结构,同时生成的Fe3+能够Fe0的表面还原成Fe2+(eq.1-3),从而完成铁离子之间的循环,继续引发Fenton反应,达到降解有机物的目的,直至H2O2耗尽,整个过程涉及到的主要方程式如下所示[6,7]:

Fe0 +2H+→Fe2++H2

Fe2++H2O2→Fe3++·OH+OH- 1-1

1-2

Fe0 +2Fe3+→3Fe2+ 1-3

H2O2+·OH→H2O+·O2H 1-6

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