摘 要：大气中二氧化碳的含量逐渐上升已经成为了当代最严峻的环境问题之一。通过 试验工厂捕集和储存二氧化碳是一种新的减少二氧化碳排放量的方案，但是，燃烧后二 氧化碳捕集所需能量约是发电厂生产总能量的 30%。因此，生产高吸附能力、高效的分 离性能和低成本的捕集二氧化碳吸附剂有着重要意义。金属-有机骨架材料是一类以金 属阳离子为节点、有机配体为连接体的多孔配位聚合物的总称，并且一些报导已经指它 们是二氧化碳的选择性捕集的理想候选物。在这篇文献中，我们总结了关于合成多孔 MOFs 材料的相关最新进展，以及在低压下提高 CO2 吸收焓、增加水解和机械稳定性和70279

提高再生性的最新策略。尽管他们在燃烧后二氧化碳捕集方面表现出很好的前途，在大规模的应用之前仍然有一些主要挑战需要克服。

毕业论文关键词：二氧化碳捕集，烟道气，水稳定性，金属有机骨架材料，选择性

Abstract:The escalating level of CO2 in the atmosphere is one of the most critical environmental issues of our age. The carbon capture and storage from pilot test plants represents an option for reducing CO2 emissions, however, the energy cost associated with post-combustion carbon capture process alone is ~30% of the total energy generated by the power plant. Thus, the generation of carbon capture adsorbents with high uptake capacities, great separation performance and low cost is of paramount importance. Metal–organic frameworks are infinite networks of metal-containing nodes bridged by organic ligands through coordination bonds into porous extended structures and several reports have revealed that they are ideal candidates for the selective capture of CO2. In this review we summarize recent advances related to the synthesis of porous MOFs and the latest strategies to enhance the CO2 adsorption enthalpies and capacities at low-pressures, increase hydrolytic and mechanical stabilities, and improve the ease of regeneration. Although they show great promise for post-combustion carbon capture, there are still major challenges that must be overcome before they can be used for such a large-scale application.

Keywords: CO2 capture, Flue gas, Hydrolytic stability, Metal-organic frameworks (MOF), Selectivity

目录

1 前言 4

2 MOFs 的合成和放大 6

3 MOFs 材料对 CO2 吸附的评估 7

4 MOFs 捕集 CO2 的策略 8

4.1 开放式金属节点的存在 9

4.2 路易斯碱性胺和其他官能团的介绍 11

4.3 MOFs 材料孔隙表面的后合成修改(PSM) 12

5 MOFs 材料的水解稳定性和等温线的循环性能 13

6 MOFs 材料的机械性能 16

7 MOF 再生和 CO2 释放 16

结论 18

参考文献 19

致 谢 23

1 前言

当前，研究二氧化碳捕集和封存技术（CCS）吸引了众多的关注，由于有报告显示全球 变暖和大气中 CO2 含量成正相关。由于人口增长和发展中国家持续的工业化，二氧化碳 含量从 1970 年代开始逐渐的增加了 30%。二氧化碳的排放主要产生于化石能源的燃烧， 这些化石能源提供了全球 80%的能量。排放中占据最大比例的是发电厂和汽车，全球产 量每年约 200 亿吨（图 1）[1]。因此，我们非常需要将 CO2 排放量下降到工业化以前的大 气水平，这个过程需要科技、工业和最重要的人们行为的改变等共同进步。鉴于能源转 换历史缓慢，大规模使用实惠又环保可再生能源（太阳能，风能，地热能，生物能等） 还需要较长的时间。除此之外，全球能源需要的迅猛增长，大量仍来源于碳为基础的燃 料（尤其是煤和天然气），在未来的几十年内，化学燃料的使用预计将继续增加。因而， 迫切需要加快发展二氧化碳捕集技术，这样可以限制 C02 排放到大气层中。